พระที่นั่งสมมติเทวราชอุปบัติ เป็นพระที่นั่งที่อยู่ต่อกับท้องพระโรงกลางของหมู่พระที่นั่งจักรีมหาปราสาททางทิศตะวันตก ที่เฉลียงด้านหน้าพระที่นั่งองค์นี้มีอ่างน้ำพุซึ่งเรียกกันมาแต่เดิมว่า "อ่างแก้ว" นามของพระที่นั่งองค์นี้มีความหมายว่า "เป็นที่ซึ่งพระองค์เสด็จพระราชสมภพ" เนื่องจากพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวได้พระราชสมภพ ณ พระที่นั่งแห่งนี้ ต่อมาใน พ.ศ. 2430 โปรดเกล้าฯ ให้เปลี่ยนเป็นห้องเสวย นอกจากนั้น ในบางครั้งเจ้านายฝ่ายในบางพระองค์ยังเสด็จมาประทับชั่วคราว และพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวยังได้ทรงประกาศกระแสพระราชดำริ ในอันที่จะให้มีการเลิกทาส ณ พระที่นั่งองค์นี้ ท่ามกลางที่ประชุมคณะที่ปรึกษาราชการแผ่นดิน เมื่อวันที่ 12 กรกฎาคม พ.ศ. 2417 ต่อมาพระที่นั่งองค์นี้ชำรุดทรุดโทรดมาก พระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร รัชกาลที่ 9 จึงได้พระราชทานพระบรมราชานุญาตให้รื้อลง และสร้างพระที่นั่งสมมติเทวราชอุปบัติองค์ใหม่ขึ้นมาแทน