ด้านสถาปัตยกรรม มีการดำเนินการออกแบบและก่อสร้างโดย เปาโล ปิอาชินี สถาปนิกชาวอิตาเลียน ที่เน้นโครงสร้างหลักของอาคารให้เป็นรูปทรงแบบยุโรป ตกแต่งอาคารด้วยการทาสีสว่างซึ่งจะไม่ทำให้ตัวอาคารอมความร้อนเอาไว้[6] ภายในวังสระปทุมประกอบด้วยพระตำหนักทั้งหมด 3 แห่ง และเรือนข้าราชบริพารอีก 1 แห่ง

พระตำหนักใหญ่

ด้านรูปลักษณ์การตกแต่งทางสถาปัตยกรรมของพระตำหนักองค์นี้ถูกออกแบบให้เน้นประโยชน์ใช้สอยตามการใช้งานถึงแม้รูปแบบบ้านจะเป็นสไตล์ฝรั่ง แต่การใช้งานทั้งตำแหน่งที่ตั้ง การรับลม การป้องกันแดดนั้นได้รับการคิดและออกแบบมาให้เข้ากับประเทศไทยได้อย่างลงตัว ภายในห้องเทาหรือห้องบรรทมสมเด็จพระบรมราชชนก ถูกนำมาจัดแสดงเฟอร์นิเจอร์ของเดิม โดยได้มีการทาสีใหม่ นอกจากนี้ยังมีเครื่องพระสำอางเป็นเครื่องแก้วเจียระไน อีกทั้งยังมีห้องสรง ที่ใช้กระเบื้องจากยุโรป เป็นสีขาว สีแดง และสีเขียว พระตำหนักใหญ่ถูกออกแบบและวางแผนการตกแต่งโดยโดยสมเด็จพระพันวัสสาอัยยิกาเจ้า โดยทรงใช้หางพลูและก้านไม้ขีดไฟจัดวางตามพระราชประสงค์ในการใช้สอย และเพื่อให้ถูกต้องตามทิศทางลมพัดผ่าน

พระตำหนักเขียว

ลักษณะอาคารเป็นบ้านชั้นเดียวหรือบ้านชั้นครึ่งโดยออกแบบให้พื้นที่ว่างใต้โครงหลังคาเป็นห้อง ซึ่งเข้าใจว่าทำไว้เป็นบ้านหลังเล็กๆ ใช้สำหรับประทับพักผ่อนเป็นการส่วนพระองค์ ทางด้านรูปแบบสถาปัตยกรรมเป็นสไตล์บ้านชนบทยุโรป ลักษณะสำคัญของพระตำหนักเขียวนั้นคือ มีชานพระตำหนักยื่นลงไปริมน้ำด้านคลองแสนแสบ ซึ่งตั้งอยู่ทางทิศเหนือของพื้นที่วังสระปทุม

พระตำหนักใหม่

สมเด็จพระเจ้าลูกยาเธอ เจ้าฟ้ามหิดลอดุลเดช กรมหลวงสงขลานครินทร์ทรงให้หม่อมเจ้าอิทธิเทพสรรค์ กฤดากร ซึ่งทรงเคยรู้จักเมื่อประทับอยู่ต่างประเทศเป็นสถาปนิก รูปแบบของพระตำหนักมีลักษณะเป็นแบบอังกฤษ สร้างอย่างประณีตและอยู่สบาย