คณะอักษรศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย แต่เดิมมีชื่อว่า "คณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์" เป็นหนึ่งในสี่คณะที่ได้มีการจัดตั้งขึ้น (อีกสามคณะได้แก่ คณะวิศวกรรมศาสตร์ คณะแพทยศาสตร์แห่งจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย (คณะแพทยศาสตร์ศิริราชพยาบาล มหาวิทยาลัยมหิดล ในปัจจุบัน) และคณะรัฐฏประศาสนศาสตร์ (คณะรัฐศาสตร์)) โดยสมเด็จพระเจ้าบรมวงศ์เธอ กรมพระยาชัยนาทนเรนทร ซึ่งเป็นอธิการบดีกรมมหาวิทยาลัยในกระทรวงธรรมการพระองค์แรก (กระทรวงศึกษาธิการ ในปัจจุบัน) ได้ทรงจัดตั้งเมื่อวันที่ 26 มีนาคม พ.ศ. 2460 ในระยะแรก การเรียนการสอนในคณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์จะเป็นการสอนรายวิชาให้กับนิสิตเตรียมแพทย์ของคณะแพทยศาสตร์แห่งจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยเป็นส่วนใหญ่ จนในปี พ.ศ. 2471 จึงได้เปิดสอนวิชาอักษรศาสตร์เป็นหลักสูตรแรก มีระยะเวลาการศึกษา 3 ปี โดยในสองปีแรกจะเป็นการเรียนวิชาอักษรศาสตร์และปีสุดท้ายจะเป็นการเรียนวิชาครู ซึ่งผู้สำเร็จตามหลักสูตรจะได้รับประกาศนียบัตรครูมัธยม ต่อมาในปี พ.ศ. 2473 จึงได้เปิดสอนวิชาวิทยาศาสตร์โดยมีระยะเวลาการศึกษาเท่ากับหลักสูตรวิชาอักษรศาสตร์

คณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์มีการปรับปรุงด้านการบริหารและการเรียนการสอนหลายครั้ง ในปี พ.ศ. 2476 ได้มีพระราชกฤษฎีกาแยกคณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์ออกจากกันเป็น 2 คณะ และคณะอักษรศาสตร์ได้แบ่งการบริหารออกเป็นแผนกอักษรศาสตร์และแผนกฝึกหัดครู แต่ในปีเดียวกันนั้นคณะอักษรศาสตร์และคณะวิทยาศาสตร์ได้กลับรวมกันเป็นคณะเดียวกันอีก แต่มีการแบ่งการบริหารใหม่ออกเป็น 9 แผนก ได้แก่ แผนกสารบรรณและหอสมุด แผนกเคมี แผนกฟิสิกส์ แผนกชีววิทยา แผนกคณิตศาสตร์ แผนกภาษาไทยและโบราณตะวันออก แผนกภาษาปัจจุบัน แผนกภูมิศาสตร์และประวัติศาสตร์ และแผนกฝึกครู และในปี พ.ศ. 2477 ได้เปิดสอนหลักสูตรอักษรศาสตรบัณฑิตในระดับปริญญาตรี และเปิดสอนในขั้นหลักสูตรอักษรศาสตรมหาบัณฑิตในปี พ.ศ. 2485

ในปี พ.ศ. 2486 ได้มีการแยกคณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์ออกเป็นสองคณะอีกครั้งหนึ่ง แต่ยังมีการบริหารรวมกันอยู่ และได้เปิดสอนหลักสูตรครุศาสตรบัณฑิตในปี พ.ศ. 2491 ขณะเดียวกันก็ได้เปลี่ยนชื่อคณะเป็น คณะอักษรศาสตร์และครุศาสตร์ และแบ่งการบริหารใหม่ออกเป็น 4 แผนกวิชา ได้แก่ แผนกวิชาภาษาไทยและโบราณตะวันออก แผนกวิชาภาษาต่างประเทศ แผนกวิชาภูมิศาสตร์และประวัติศาสตร์ และแผนกวิชาครุศาสตร์ คณะอักษรศาสตร์และครุศาสตร์ยังคงมีการบริหารงานรวมกับคณะวิทยาศาสตร์จนถึงปี พ.ศ. 2493 จึงได้แยกการบริหารออกเป็นอิสระจากกัน และมีการก่อตั้งแผนกใหม่คือ แผนกวิชาบรรณารักษศาสตร์ ในปี พ.ศ. 2498 กระทั่งปี พ.ศ. 2500 แผนกวิชาครุศาสตร์ได้รับการยกฐานะเป็นคณะครุศาสตร์และแยกตัวออกไป ทำให้คณะได้กลับมาใช้ชื่อคณะอักษรศาสตร์อีกครั้ง และมีแบ่งแผนกวิชาใหม่ออกเป็น 6 แผนกวิชา ได้แก่ แผนกวิชาภาษาไทย แผนกวิชาภาษาตะวันออก แผนกวิชาภาษาอังกฤษ แผนกวิชาภาษาตะวันตก แผนกวิชาภูมิศาสตร์และประวัติศาสตร์ และแผนกวิชาบรรณารักษศาสตร์ ตลอดจนก่อตั้งแผนกวิชาใหม่ ๆ ตามเวลา ได้แก่ แผนกวิชาปรัชญาในปี พ.ศ. 2514 แผนกวิชาศิลปการละครในปี พ.ศ. 2515 และแยกแผนกวิชาภูมิศาสตร์และประวัติศาสตร์ออกจากกัน[2]