ในยุคเอโดะ พื้นที่บริเวณนากาอิในปัจจุบันเป็นส่วนหนึ่งของแคว้นศักดินาโอดาวาระที่อยู่ในแคว้นซางามิ หลังจากการฟื้นฟูเมจิ พื้นที่นี้ได้กลายเป็นส่วนหนึ่งของอำเภออาชิงารากามิในจังหวัดคานางาวะ หมู่บ้านนากาอิก่อตั้งขึ้นเมื่อวันที่ 1 เมษายน 1889 รวมกับหมู่บ้านอิงูจิที่อยู่ข้างเคียงเมื่อวันที่ 1 เมษายน 1908 และได้รับการยกฐานะจากหมู่บ้านเป็นเมืองเมื่อวันที่ 1 ธันวาคม 1958