เมื่อ วันที่ 16 พฤศจิกายน พ.ศ. 2467 สมเด็จฯ กรมพระยาดำรงราชานุภาพ ได้ทรงมีโอกาสเสด็จส่วนพระองค์ไปยังประเทศกัมพูชา โดยเสด็จไปทางเรือ ออกจากท่าเรือบริษัทอิสต์อาเซียติค ข้างเหนือวัดพระยาไกร โดยมีผู้ตามเสด็จไปด้วยคือ หม่อมเจ้าหญิงพูนพิศมัย, หม่อมเจ้าหญิงพิลัยเลขา และหม่อมเจ้าหญิงพัฒนายุ พระธิดา นอกจากนี้ยังมีพระยาพจนปรีชา (ม.ร.ว.สำเริง อิศรศักดิ์ ณ อยุธยา) , หลวงสุริยพงศพิสุทธิแพทย์ (กระจ่าง บุนนาค) ซึ่งเป็นแพทย์และล่าม, ศาสตราจารย์ยอช เซเดส์ (บรรณารักษ์ใหญ่ในหอพระสมุดสำหรับพระนคร) เป็นมัคคุเทศก์ นายสมบุญ โชติจิตร เป็นเสมียน และนายเดช คงสายสินธุ์ เป็นมหาดเล็กรับใช้ รวม 9 คน กับครอบครัวของศาสตราจารย์ยอช อีก 5 คน รวมทั้งสิ้น 14 คน

เรือโดยสารนี้ชื่อว่า เรือสุทธาทิพย์ แล่นจากท่าเรือในกรุงเทพฯ ออกไปถึงสมุทรปราการ ออกทะเล ผ่านเกาะช้าง และเกาะกูด แล้วไปเทียบท่าขึ้นฝั่งที่เมืองกำปอดของกัมพูชา ในวันที่ 18

สมเด็จฯ กรมพระยาดำรงราชานุภาพ ทรงเล่าถึงการเดินทาง และสิ่งที่ได้พบเห็นในกัมพูชา ตามลำดับเวลาที่ได้เสด็จไป เบื้องต้นได้ทอดพระเนตรสถานที่ต่างๆ ในกรุงพนมเปญ เล่าเรื่องและตำนานต่างๆ ที่เกี่ยวข้อง จากนั้นเสด็จไปยังพิพิธภัณฑสถาน และชมพระที่นั่งต่างๆ ทั้งนี้ได้ลำดับทำเนียบพระสมณศักดิ์ของพระราชาคณะกัมพูชา เล่าเรื่องพระราชพิธีประจำปี และคำถวายอติเรก ฯลฯ

จากนั้นได้เสด็จไปเมืองเสียมราฐ เพื่อทอดพระเนตรปราสาทนครวัด ทรงเล่าเรื่องและอธิบายประวัติเกี่ยวกับปราสาทนครวัด และปราสาทหินอื่นๆ โดยละเอียด นับได้ว่าเป็นหนังสือเล่มแรก ๆ ของไทยที่ใช้อ้างอิงเกี่ยวกับปราสาทหินของเขมรได้ ทั้งนี้ด้วยความสนพระทัยส่วนพระองค์อยู่แล้ว และยังมีศาสตราจารย์ยอช เซเดส์ผู้เชี่ยวชาญประวัติศาสตร์และโบราณคดีเป็นมัคคุเทศก์ด้วย

สมเด็จฯ กรมพระยาดำรงราชานุภาพ และคณะได้พักที่บ้านของเมอสิเออ บอดูแอง เรสิดังสุปีริเอกรุงกัมพูชา (เวลานั้นกัมพูชาอยู่ในการดูแลของฝรั่งเศส) แม้ว่าจะเสด็จไปเป็นการส่วนพระองค์ แต่พระองค์และคณะก็ได้รับการต้อนรับจากหลายฝ่ายด้วยดี (ดังปรากฏในกลอนนิราศที่ทรงแต่งไว้) ทั้งนี้ยังได้เข้าเฝ้าสมเด็จพระศรีสวัสดิ์ พระเจ้ากรุงกัมพูชา

เมื่อมีเวลาในช่วงท้ายของการเดินทาง ชาวคณะของสมเด็จฯ กรมพระยาดำรงราชานุภาพ ได้เดินทางไปยังเมืองไซ่ง่อน เนื่องจากเวลานั้นเพิ่งมีถนนตัดใหม่จากกรุงพนมเปญ เมืองไซ่ง่อนของเวียดนาม ภายใต้การกำกับดูแลของฝรั่งเศสในเวลานั้น มีร้านรวงและห้างขายของใหม่ เจ้าหน้าที่บ้านเมืองของเวียดนามมาเฝ้ารับเสด็จด้วยดีเช่นเดียวกับในกัมพูชา ทั้งนี้ได้เสด็จไปทอดพระเนครละครโอเปร่า และทอดพระเนตรหนังฉาย ทั้งหนังข่าวและหนังเรื่อง มี “เรื่องตลกฮาโรลด์ลอยด์ (แว่นตาโต) เรื่องหนึ่ง”

เมื่อกลับถึงพนมเปญ ยังได้เสด็จไปทอดพระเนตรการแสดงละครของเขมร ซึ่งนิยมเล่นละครอย่างของไทย เรื่องพระสมุทร ทรงถึงการแต่งตัว เปรียบเทียบกับละครของไทยด้วย ก่อนเสด็จกลับยังได้พบกับคนไทยที่เคยเป็นครูละครหรือพนักงานในวังที่กรุงเทพฯ มาอาศัยในกัมพูชา 30-40 ปี ทรงเคยรู้จักหรือคุ้นเคยอยู่บ้าง

คณะของสมเด็จฯ กรมพระยาดำรงราชานุภาพ เดินทางกลับกรุงเทพมหานคร โดยเส้นทางเดิม แต่โดยสารเรืออีกลำหนึ่ง ชื่อเรือวลัย ถึงกรุงเทพฯ วันที่ 14 ธันวาคม พ.ศ. 2467

นิราศนครวัด เป็นหนังสือดีที่มีเกร็ดประวัติศาสตร์และโบราณคดีหลายเรื่องด้วยกัน ทั้งยังบันทึกเหตุการณ์ต่าง ๆ ของไทยในอดีต ผู้ที่ได้อ่านนอกจากจะได้ความเพลิดเพลินอย่างอ่านหนังสือนำเที่ยวแล้ว ยังได้ความรู้หลากหลาย ตามรสนิยมของปราชญ์ผู้ทรงพระนิพนธ์ ที่ล้วนแต่บันทึกและเล่าเรื่องความรู้เผยแพร่แก่สาธารณชนเสมอมา