ประเทือง กีรติบุตร เคยรับราชการเป็นข้าราชการฝ่ายอัยการ ต่อมาได้รับแต่งตั้งเป็นสมาชิกสภานิติบัญญัติแห่งชาติ ในปี พ.ศ. 2516 และในปี พ.ศ. 2520 เป็นรองประธานสภานิติบัญญัติแห่งชาติ คนที่ 2[1] ต่อมาได้รับแต่งตั้งเป็นรัฐมนตรีช่วยว่าการกระทรวงมหาดไทย ในรัฐบาลพลเอก เกรียงศักดิ์ ชมะนันทน์ ในปี พ.ศ. 2522[2] ต่อมาในเดือนกุมภาพันธ์ พ.ศ. 2523 เขาได้รับแต่งตั้งเป็นรัฐมนตรีว่าการกระทรวงมหาดไทย[3] แทนพลเอก เล็ก แนวมาลี ซึ่งได้ย้ายไปดำรงตำแหน่งรองนายกรัฐมนตรี แต่ยังมิทันได้ปฏิบัติหน้าที่นายกรัฐมนตรี ได้ลาออกจากตำแหน่งในวันที่รัฐบาลจะแถลงนโยบายต่อสภา เมื่อวันที่ 29 กุมภาพันธ์ พ.ศ. 2523 โดยเหตุผลในการลาออกว่า "ได้เกิดการขัดแย้งระหว่างรัฐบาลกับรัฐสภาในปัญหาที่สำคัญหลายเรื่องและหลายครั้งจนยากที่จะบริหารงานของชาติ ให้ดำเนินการไปสู่เป้าหมายที่กำหนดไว้ได้" ส่งผลให้คณะรัฐมนตรีสิ้นสุดลงในทันที

ต่อมาในคณะรัฐมนตรีไทย คณะที่ 42 นำโดยพลเอก เปรม ติณสูลานนท์ เขาได้รับแต่งตั้งเป็นรัฐมนตรีว่าการกระทรวงมหาดไทย[4] และได้ลาออกในเวลาต่อมา[5]

ในปี พ.ศ. 2539 ได้รับแต่งตั้งเป็นตุลาการรัฐธรรมนูญ จากผู้แทนซึ่งคัดเลือกโดยวุฒิสภา[6] และได้เป็นประธานกรรมการอัยการ ในปี พ.ศ. 2540[7]