พระจริยวัตรของพระองค์ ส.พลายน้อยเล่าไว้ในหนังสือ กระยานิยาย ว่า

"เดิมเป็นนางข้าหลวงของเจ้าฟ้าหญิงจันทวดี พระราชธิดาพระเจ้าบรมโกศ ซึ่งทรงหนีรอดจากการเสียกรุงศรีอยุธยามาอยู่ที่กรุงธนบุรี ท่านทองอยู่ต่อมาได้สมรสกับพระยาสุริยอภัย หลานชายเจ้าพระยาจักรี ในรัชกาลที่ ๑ เมื่อพระยาสุริยอภัยเลื่อนขึ้นเป็นกรมพระราชวังหลัง ผู้คนก็พากันเรียกพระชายาว่า "เจ้าครอกทองอยู่" หรือ "เจ้าครอกวังหลัง" ในเมื่อท่านเคยเป็นกุลสตรีในสมัยอยุธยามาก่อน ตลอดชีวิตท่านก็แต่งองค์อย่างหญิงผู้ดีอยุธยา คือไว้ผมยาวประบ่า นุ่งผ้าจีบ ไม่ตัดผมสั้นและนุ่งโจงกระเบนอย่างสตรีอื่น ๆ ที่ต้องเปลี่ยนการแต่งกายให้ทะมัดทะแมงคล้ายผู้ชายในยามศึกสงครามตั้งแต่ตอนเสียกรุงครั้งที่สอง"

พระชายาทองอยู่ศรัทธาในศาสนา และมีเมตตาต่อบริวารด้วยดี ในจำนวนนั้นคือ คุณจัน ภริยาของสุนทรภู่ ที่แต่เดิมก่อนสมรสเป็นข้าหลวงในพระองค์และเมื่อหย่าร้างก็ได้กลับมาพึ่งพระบารมีพร้อมบุตรชาย คือ นายพัดกับนายตาบ ซึ่งพระชายาทรงมีพระเมตตาถึงกับเกล้าจุกให้ทุกวัน ดังที่สุนทรภู่เขียนรำพันอาลัยสำนึกในพระกรุณาไว้ใน นิราศวัดเจ้าฟ้า รำลึกถึงเมื่อครั้งเจ้าครอกทองอยู่สิ้นพระชนม์

ถึงวัดระฆังบังคมบรมธาตุ แทบพระบาทบุษบงองค์อัปสร

ไม่ทันลับกัปกัลป์พุทธันดร พระด่วนจรสู่สวรรคครรลัย
ละสมบัติขัตติยาทั้งข้าบาท โอ้อนาถนึกน่าน้ำตาไหล
เป็นสูญลับนับปีแต่นี้ไป เหลืออาลัยแล้วที่มีพระคุณ
ถึงจนยากบากมาเป็นข้าบาท ไม่ตัดขาดข้าวเกลือช่วยเกื้อหนุน
ทางศรัทธากล้าหาญในการบุญ โอ้พระคุณขาดยศทั้งงดงาม
แม้ตกยากพรากพลัดไปขัดข้อง พัดกับน้องหนูตาบจะหาบหาม
นี่จนใจไปป่าช้าพนาราม สุดจะตามเสด็จได้ดังใจจง

และอีกตอนหนึ่งว่า

ทั้งหนูตาบกราบไหว้ร้องไห้ว่า จะคมลาลับไปในไพรสัณฑ์

เคยเวียนเฝ้าเกล้าจุกให้ทุกวัน สารพันพึ่งพาไม่อาทร