สืบเนื่องจาก พระที่นั่งต่าง ๆ ในพระราชวังสวนดุสิต ซึ่งพระองค์โปรดให้สร้างขึ้น ณ ตำบลสามเสน คับแคบ ไม่กว้างขวางพอแก่การพระราชพิธีต่าง ๆ จึงเห็นควรให้ก่อสร้างพระที่นั่งองค์ใหม่นี้ และ พระราชมณเฑียรที่เรียกว่า "หมู่พระอภิเนาว์นิเวศน์" ในพระบรมมหาราชวัง ซึ่งสร้างขึ้นในสมัย ของพระบรมชนกนาถ พระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ได้ทรุดโทรมอย่างรวดเร็ว ไม่สามารถจะบำรุงรักษาต่อไปได้ ครั้นจะสร้างขึ้นใหม่ สถานที่ในพระบรมมหาราชวังก็คับแคบ[8] ด้วยเหตุนี้เองพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวจึงทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้สร้างขึ้นโดยตั้งอยู่ในทางด้านทิศตะวันออกของพระที่นั่งอัมพรสถาน เพื่อใช้เป็นสถานที่เสด็จออกมหาสมาคม

พระองค์ได้เสด็จพระราชดำเนินไปทรงวางศิลาฤกษ์ในวันที่ 11 พฤศจิกายน พ.ศ. 2451 พร้อมทั้งพระราชทานชื่อพระที่นั่งว่า พระที่นั่งอนันตสมาคม ซึ่งเป็นชื่อพระที่นั่งองค์หนึ่งภายในพระอภิเนาว์นิเวศน์ พระบรมมหาราชวังที่สร้างขึ้นในรัชสมัยพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว แต่ด้วยสภาพที่ทรุดโทรมยากแก่การบูรณะจึงได้รื้อลง [9]

พระที่นั่งอนันตมหาสมาคมออกแบบโดยมาริโอ ตามานโญ โดยมีเจ้าพระยายมราช (ปั้น สุขุม) เป็นแม่กองจัดการก่อสร้าง และมี พระยาประชากรกิจวิจารณ์ (โอ อมาตยกุล) เป็นผู้ช่วย แต่พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าได้เสด็จสวรรคตก่อนที่พระที่นั่งจะสร้างเสร็จสมบูรณ์ อย่างไรก็ตาม พระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัวก็ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้ดำเนินการก่อสร้างพระที่นั่งต่อไปจนเสร็จสมบูรณ์เมื่อปี พ.ศ. 2458 โดยใช้ระยะเวลาก่อสร้างทั้งสิ้น 8 ปี ใช้งบประมาณประมาณ 15 ล้านบาท