พระวรวงศ์เธอ กรมหมื่นจันทบุรีสุรนาถ ทรงรับการศึกษาเบื้องต้น ณ วังที่ประทับ จากนั้นทรงศึกษาในโรงเรียนราชวิทยาลัย (ปัจจุบันคือโรงเรียน ภ.ป.ร. ราชวิทยาลัย ในพระบรมราชูปถัมภ์) กระทั่ง พ.ศ. 2453 ทรงศึกษาในโรงเรียนนายร้อยทหารบก ชั้นประถม และชั้นมัธยมตามลำดับ ครั้น พ.ศ. 2454 เสด็จไปศึกษาต่อที่ประเทศอังกฤษ เป็นนักเรียนในสังกัดกระทรวงกลาโหม เมื่อ พ.ศ. 2457 เข้าเรียนในโรงเรียนมัธยม ในประเทศฝรั่งเศส กระทั่งได้รับประกาศนียบัตร Baccalauréat ทั้ง 2 ภาค ในทางวิทยาศาสตร์ จากนั้นจึงเข้าศึกษาในโรงเรียนนายร้อยฝรั่งเศส École Spéciale Militaire de Saint Cyr โดยได้รับยศสิบโทและสิบเอกแห่งกองทัพฝรั่งเศส