พระองค์เจ้าวิวัฒนไชยได้เคยประชวรด้วยโรคพระหทัยมาก่อน แต่ได้ทรงรับการรักษาจากแพทย์จนหายเป็นปกติ ในเดือนมิถุนายน พ.ศ. 2503 ได้กลับประชวรอีกด้วยพระโรคเดียวกัน นายแพทย์ได้ถวายการรักษาจนทรงพระสำราญแล้ว จึงได้เสด็จไปทรงพักผ่อนที่อำเภอศรีราชา จังหวัดชลบุรี ประมาณสิบกว่าวันแล้วเสด็จกลับวังซอยอารี ถนนสุขุมวิท ในวันที่ 18 สิงหาคม พ.ศ. 2503 มีพระอาการเป็นปกติ ในวันที่ 22 สิงหาคม ตอนเช้าได้เสด็จไปเยี่ยมหม่อมเจ้าหญิงประดับศักดิ์ ไชยันต์ พระเชษฐภคินี ณ วังถนนสีลม แล้วเสด็จกลับวังประมาณ 11 นาฬิกาเศษ ขณะที่ทรงพระอักษรอยู่นั้น พระหทัยหยุดลงโดยฉับพลัน และสิ้นพระชนม์โดยสงบเมื่อเวลา 12.15 นาฬิกา สิริพระชนมายุรวม 61 ปี 3 เดือน 24 วัน

พระบาทสมเด็จพระมหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตรได้ทรงทราบฝ่าละอองธุลีพระบาท ว่าพระองค์เจ้าวิวัฒนไชยสิ้นพระชนม์ในคืนวันเดียวกัน ขณะประทับอยู่ ณ พระราชวังเลอคูซ (Queluz Palace) กรุงลิสบอน ประเทศโปรตุเกส ด้วยความเศร้าสลดพระราชหฤทัยเป็นอย่างยิ่ง หลังจากที่ได้มีพระราชดำรัสสรรเสริญคุณความดีของพระองค์เจ้าวิวัฒนไชยเป็นอเนกประการแล้ว ได้มีพระราชดำรัสว่า

ได้ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้จัดการพระศพพระองค์เจ้าวิวัฒนไชยเป็นงานหลวงพิเศษ และได้พระราชทานพระโกศมณฑป เทียบเท่าชั้นเจ้าต่างกรมทรงพระศพเป็นเกียรติยศ เมื่อวันที่ 23 สิงหาคม พ.ศ. 2503 สมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนี ผู้สำเร็จราชการแทนพระองค์ ได้เสด็จไปพระราชทานน้ำสรงพระศพและบำเพ็ญพระราชกุศลในงานพระศพ