พระเจ้าวรวงศ์เธอ พระองค์เจ้าอทิตยาทรกิติคุณ ทรงสนพระทัยด้านกราฟิกดีไซน์และแอนิเมชั่นเป็นทุนเดิม[7] โปรดการออกแบบโบรชัวร์และโปสเตอร์[5] ผลงานศิลปนิพนธ์หลังสำเร็จการศึกษานิเทศศิลป์คือ "โครงการปรับรูปแบบบรรจุภัณฑ์ทางการเกษตรโครงการสวนจิตรลดา" ที่ปรับเปลี่ยนและออกแบบบรรจุภัณฑ์ของสินค้าโครงการจิตรลดา ภายใต้แนวคิด "ชีวิตที่กลมกลืน (Living Harmony)" ผลงานของพระองค์ถูกจัดในนิทรรศการมีเดียอาตส์เอ็กซีบีเชิน (Media Arts Exhibition : MAX 2011) ร่วมกับผลงานของบัณฑิตท่านอื่นที่สำเร็จการศึกษาหลักสูตรจิตรกรรมและศิลปกรรมในปีนั้น[7][12] ซึ่งผลงานของพระองค์ได้รับคำชื่นชมจากผู้ช่วยศาสตราจารย์ ดอกเตอร์ สุรพงษ์ เลิศสิทธิชัย ว่าทำได้ดีและมีลักษณะเฉพาะ[6]

พระองค์ใช้ความสามารถดังกล่าวมาช่วยเหลือการกุศล เช่น ในปี พ.ศ. 2555 ทรงออกแบบเสื้อฝีพระหัตถ์ "ทุ่งภูเขาทอง" เพื่อสมทบทุนบูรณะอุโบสถวัดภูเขาทอง[13] และในปี พ.ศ. 2556 ทรงร่วมกับถวัลย์ ดัชนี ออกแบบลายสำหรับเสื้อและถุงผ้า "ช้างนพสุบรรณ" เพื่อนำทุนไปบูรณะวัดวัง อำเภอนครหลวง จังหวัดพระนครศรีอยุธยาที่เสียหายจากอุทกภัยปี พ.ศ. 2554[14][15]