ศาสตราจารย์พูน เกษจำรัสเริ่มเข้ารับการศึกษาที่โรงเรียนประชาบาลวัดสิงห์ ตำบลหนองโสน อำเภอเมือง จังหวัดเพชรบุรี เข้าศึกษาต่อในชั้นมัธยมศึกษาที่โรงเรียนประจำจังหวัดเพชรบุรี(คงคาราม)หรือ(โรงเรียนพรหมานุสรณ์จังหวัดเพชรบุรี) จบการศึกษาชั้นมัธยมศึกษาปีที่ 6 ในปีพุทธศักราช 2482 แล้วเดินทางเข้ากรุงเทพฯ เข้ารับการศึกษาต่อที่ โรงเรียนเพาะช่าง ได้วุฒิ ปปช. และ วท. ในปีพุทธศักราช 2485 หลังจากนั้นได้เข้าศึกษาต่อใน มหาวิทยาลัยศิลปากร เป็นนักศึกษารุ่นแรก (นักศึกษาคนแรกของมหาวิทยาลัยศิลปากร-นักศึกษาเลขประจำหมายเลข ๑) สำเร็จการศึกษาวุฒิอนุปริญญาศิลปบัณฑิต สาขาจิตรกรรมและประติมากรรม (การศึกษาชั้นสูงสุดในขณะนั้น)