มูลนิธิสายใจไทย ในพระบรมราชูปถัมภ์ เป็นมูลนิธิที่ก่อตั้งขึ้นตามพระราชปณิธานของพระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร ที่ทรงห่วงใยในความทุกข์ของราษฎรผู้เสียสละชีพเพื่อป้องกันประเทศชาติ ผู้ต้องบาดเจ็บ ทุพพลภาพ จนไม่สามารถประกอบอาชีพได้ดังเดิม พระองค์ได้มีพระราชปรารภถึงระเบียบวิธีการช่วยเหลือผู้สละชีพเพื่อชาติว่านอกเหนือจากเงินช่วยเหลือจากหน่วยราชการ ซึ่งในขณะนั้นต้องผ่านขั้นตอนการพิจารณาเป็นเวลานานแล้ว ยังเป็นจำนวนเงินไม่มากนัก อีกทั้งอาสาสมัครที่บาดเจ็บทุพพลภาพหรือเสียชีวิต จะไม่มีสิทธิ์ได้รับความช่วยเหลือเช่นเพื่อนทหารและตำรวจร่วมสมรภูมิวันที่ 2 เมษายน พ.ศ. 2518 อันเป็นวันคล้ายวันพระราชสมภพของสมเด็จพระกนิษฐาธิราชเจ้า กรมสมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี พระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร และสมเด็จพระนางเจ้าสิริกิติ์ พระบรมราชินีนาถ พระบรมราชชนนีพันปีหลวง จึงทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้เชิญทหาร ตำรวจ และราษฎรอาสาสมัครอื่นๆ ที่ได้รับบาดเจ็บจากการปฏิบัติหน้าที่ป้องกันประเทศชาติ ทั้งจากโรงพยาบาลพระมงกุฎเกล้า โรงพยาบาลตำรวจ โรงพยาบาลสมเด็จพระปิ่นเกล้า และโรงพยาบาลทหารผ่านศึก มารับพระราชทานเลี้ยง ณ ศาลาดุสิดาลัย สวนจิตรลดา พระราชวังดุสิต พร้อมกันนั้น ได้ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้เชิญผู้มีจิตกุศลเป็นจำนวนมากมาร่วมในงานพระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร, สมเด็จพระนางเจ้าสิริกิติ์ พระบรมราชินีนาถ พระบรมราชชนนีพันปีหลวง, พระบาทสมเด็จพระวชิรเกล้าเจ้าอยู่หัว, สมเด็จพระกนิษฐาธิราชเจ้า กรมสมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี และ[[สมเด็จพระเจ้าน้องนางเธอ เจ้าฟ้าจุฬาภรณวลัยลักษณ์ อัครราชกุมารี กรมพระศรีสวางควัฒน วรขัตติยราชนารี]] มีพระราชปฏิสันถารพร้อมกับพระราชทานของขวัญแก่ทหารที่บาดเจ็บพิการทุกคน วันนั้นเองถือเป็นวันก่อตั้งมูลนิธิสายใจไทย ได้พระราชทานพระราชทรัพย์ส่วนพระองค์จำนวนหนึ่งเป็นทุนเริ่มแรก พระเจ้าลูกเธอทุกพระองค์ และมีผู้มีจิตศรัทธาที่ได้เข้าเฝ้าทูลละอองธุลีพระบาทก็ได้ร่วมโดยเสด็จพระราชกุศลด้วย พระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้สมเด็จพระกนิษฐาธิราชเจ้า กรมสมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี ทรงดำรงตำแหน่งเป็นองค์ประธานมูลนิธิ เนื่องจากทรงตระหนักดีว่า สมเด็จพระกนิษฐาธิราชเจ้า กรมสมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี ทรงเป็นผู้มีพระทัยอ่อนโยน มีพระเมตตาเอาพระทัยใส่ในทุกข์สุขของผู้อื่นอยู่เสมอ และพระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร ได้ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ รับมูลนิธิสายใจไทยไว้ในพระบรมราชูปถัมภ์นับแต่นั้นเป็นต้นมา