พันธมิตรประชาชนเพื่อประชาธิปไตยและพรรคการเมืองใหม่

ในวิกฤตการณ์การเมืองในประเทศไทย พ.ศ. 2548-2549 นายสำราญมีบทบาทเป็นพิธีกรและโฆษกของเวทีพันธมิตรประชาชนเพื่อประชาธิปไตยในการขับไล่ พ.ต.ท.ทักษิณ ชินวัตร หลังการรัฐประหารในปี พ.ศ. 2549 นายสำราญได้รับการแต่งตั้งให้ดำรงตำแหน่งสมาชิกสภานิติบัญญัติแห่งชาติ (สนช.)

ในเดือนตุลาคม พ.ศ. 2550 นายสำราญลาออกจากตำแหน่งสมาชิกสภานิติบัญญัติแห่งชาติ พร้อมกับยุติบทบาทสื่อมวลชนทั้งหมด เพื่อลงสมัครเลือกตั้ง พ.ศ. 2550 กับพรรคประชาธิปัตย์ ในพื้นที่กรุงเทพมหานคร เขต 7 ซึ่งประกอบด้วย เขตบางกะปิ เขตสะพานสูง เขตมีนบุรี และเขตลาดกระบัง คู่กับ นายประพันธ์ คูณมี และนางนาถยา เบ็ญจศิริวรรณ แต่ไม่ได้รับการเลือกตั้ง ในวิกฤตการณ์การเมืองในประเทศไทย พ.ศ. 2548-2549 นายสำราญมีบทบาทเป็นพิธีกรและโฆษกของเวทีพันธมิตรประชาชนเพื่อประชาธิปไตยในการขับไล่ พ.ต.ท.ทักษิณ ชินวัตร

จนกระทั่งถึงการชุมนุมของพันธมิตรประชาชนเพื่อประชาธิปไตย พ.ศ. 2551 เริ่มขึ้น นายสำราญก็กลับมาทำหน้าที่สื่อมวลชน และร่วมชุมนุมอีกครั้ง และถูกแต่งตั้งให้เป็นแกนนำฯรุ่นที่ 2 และต่อมาได้รับเลือกจากนายสนธิ ลิ้มทองกุล หัวหน้าพรรคการเมืองใหม่ให้เป็นโฆษกพรรค และได้รับการแต่งตั้งเป็นรองหัวหน้าพรรคและโฆษกพรรค ในปี พ.ศ. 2553[5] แต่ได้ลาออกในเวลาต่อมาไม่นาน

วิกฤตการณ์การเมืองไทย พ.ศ. 2556–2557

ในวิกฤตการณ์การเมืองไทย พ.ศ. 2556–2557 นายสำราญได้เข้าร่วมชุมนุมกับกปปส. (คณะกรรมการประชาชนเพื่อการเปลี่ยนแปลงประเทศไทยให้เป็นประชาธิปไตยที่สมบูรณ์อันมีพระมหากษัตริย์ทรงเป็นประมุข) โดยมีบทบาทเป็นโฆษกบนเวทีชุมนุมร่วมกับนายถนอม อ่อนเกตุพล รวมถึงเป็นผู้ปราศรัยบนรถกระจายเสียงเมื่อมีการเคลื่อนขบวนไปชุมนุมตามสถานที่ต่าง ๆ ด้วย

ในวันที่ 14 พฤษภาคม พ.ศ. 2557 จากการชุมนุมในครั้งนี้ ศาลอาญาอนุมัติหมายจับแกนนำ กปปส. รวม 43 คน ผู้ต้องหาคดีกบฏ และความผิดอื่น รวม 8 ข้อหา เพื่อติดตามตัวมาดำเนินกระบวนการตามกฎหมาย นายสำราญ รอดเพชร เป็นผู้ต้องหาหมายเลขที่ 52[6] [7]