พลเอก สุรจิต รับราชการทหารในสังกัดกองทัพบก เคยโอนไปเป็นอธิบดีกรมโฆษณาการ (ชื่อในขณะนั้น) ในปี พ.ศ. 2493 และกลับมาดำรงตำแหน่งเจ้ากรมส่งกำลังบำรุงทหารบก ในปี พ.ศ. 2495 - 2497 จากนั้นกลับไปเป็นอธิบดีกรมประชาสัมพันธ์ ในปี พ.ศ. 2500-2506[2]

พลเอก สุรจิต ได้รับการแต่งตั้งเป็นรัฐมนตรีว่าการกระทรวงเกษตร ในรัฐบาลจอมพล สฤษดิ์ ธนะรัชต์ ในปี พ.ศ. 2502 แทนนายสวัสดิ์ มหาผล ซึ่งถึงแก่อนิจกรรม[3] และได้รับแต่งตั้งต่อเนื่องอีกวาระหนึ่ง ในรัฐบาลจอมพล ถนอม กิตติขจร ซึ่งเข้ามาทำหน้าที่หลังการถึงแก่อสัญกรรมของจอมพล สฤษดิ์ ธนะรัชต์ ในปี พ.ศ. 2506[4] แต่เขาก็ได้ลาออกจากตำแหน่งในเวลาต่อมา[5]