ในปี พ.ศ. 2480 พระเจ้าวรวงศ์เธอ พระองค์เจ้าภาณุพันธุ์ยุคล ได้ทรงสร้างภาพยนตร์เรื่อง "ถ่านไฟเก่า" และทรงนิพนธ์เพลงประกอบคือ บัวขาว และ ในฝัน ขึ้น และมอบหมายให้หม่อมหลวงพวงร้อย เป็นผู้ประพันธ์ทำนองเมื่อมีอายุได้ 23 ปี เพลงบัวขาว กลายเป็นเพลงอมตะที่สร้างชื่อเสียงให้กับท่านเป็นอย่างมาก ในปี พ.ศ. 2522 ศูนย์วัฒนธรรมแห่งเอเชียของยูเนสโก ประเทศฟิลิปปินส์ ได้คัดเลือก "เพลงบัวขาว" เป็น "เพลงแห่งเอเชีย" นักร้องยอดนิยมของฮ่องกง "ฟรานซิส ยิป" ได้นำเพลงนี้ไปขับร้องบันทึกแผ่นเสียง

หม่อมหลวงพวงร้อยมีผลงานประพันธ์ทำนองและคำร้องเพลงมากมาย จำนวน 124 เพลง [4] รวมทั้งบทเพลงปลุกใจ เพื่อถวายสมเด็จพระนางเจ้าสิริกิติ์ พระบรมราชินีนาถ พระบรมราชชนนีพันปีหลวง เช่น เพลงดุจบิดามารดร เพลงแด่ ต.ช.ด. เพลงชายชาญทหารไทย ใน พ.ศ. 2516 ท่านได้เปลี่ยนลักษณะการแต่งเพลง ที่มักจะใส่คำไม่ลงโน้ต มาใช้คำที่มีวรรณยุกต์ตรงกับโน้ตเพลงมากขึ้น บทเพลงที่ท่านแต่งจึงมีความไพเราะ สละสลวย มีการผสมผสานการร้องแบบดนตรีไทยเดิมกับดนตรีสากล

หม่อมหลวงพวงร้อย ได้รับพระราชทานเครื่องราชอิสริยาภรณ์จุลจอมเกล้า ทุติยจุลจอมเกล้าวิเศษ จึงใช้คำนำหน้าท่านผู้หญิง ถึงแก่อนิจกรรมเมื่อวันที่ 17 สิงหาคม พ.ศ. 2543 สิริอายุ 85 ปี