หม่อมเจ้าจันทร์จิรายุวัฒน์ รัชนี เป็นพระโอรสลำดับที่สามในพระราชวรวงศ์เธอ กรมหมื่นพิทยาลงกรณ์ ประสูติแต่หม่อมพัฒน์ รัชนี ณ อยุธยา (ธิดาของเจ้าพระยาภาสกรวงศ์ กับท่านผู้หญิงเปลี่ยน)[1] มีโอรสคือหม่อมราชวงศ์แซมแจ่มจรัส รัชนี[2]

หม่อมเจ้าจันทร์จิรายุวัฒน์ ทรงสำเร็จการศึกษาด้านเศรษฐศาสตร์จากมหาวิทยาลัยเคมบริดจ์ ทรงรับราชการในกระทรวงการคลัง [2] และมีความรอบรู้ทั้งด้านประวัติศาสตร์และโบราณคดี เป็นอาจารย์พิเศษประจำคณะโบราณคดี มหาวิทยาลัยศิลปากร

หม่อมเจ้าจันทร์จิรายุวัฒน์ มีความสามารถในด้านกวี ใช้นามปากกาว่า "พ.ณ. ประมวญมารค" ได้รับการยกย่องเปรียบเทียบกับกวีร่วมสมัยคืออังคาร กัลยาณพงศ์ โดยเรียกหม่อมเจ้าจันทร์จิรายุวัฒน์ว่า "ท่านจันทร์" และเรียกอังคาร กัลยาณพงศ์ ล้อว่า "ท่านอังคาร" เพื่อให้คล้องจองกัน[3]

ทรงสนิทสนมคุ้นเคยกับกลุ่มศิลปินและนักเขียน เช่น เฟื้อ หริพิทักษ์, รงค์ วงษ์สวรรค์, สุวรรณี สุคนธา, หม่อมราชวงศ์ถนัดศรี สวัสดิวัตน์, ประหยัด พงษ์ดำ, สาโรจน์ จารักษ์[4] โดยมักพบปะสังสรรค์กันที่ร้านอาหารมิ่งหลี ใกล้มหาวิทยาลัยศิลปากร ครั้งหนึ่งเคยมีผู้บันทึกว่า ทรงเล่นโคลงสดกับอังคาร กัลยาณพงศ์ ความว่า[4]

หม่อมเจ้าจันทร์จิรายุวัฒน์ รัชนี สิ้นชีพิตักษัยเมื่อวันที่ 29 พฤศจิกายน พ.ศ. 2534 ที่จังหวัดเชียงใหม่[2] สิริชันษา 81 ปี พระราชทานเพลิงศพ ณ วัดเทพศิรินทราวาสราชวรวิหาร เมื่อวันที่ 30 เมษายน พ.ศ. 2535[2]