หม่อมเจ้ามารศีสุขุมพันธุ์ทรงสอนวิชาศิลปะโลกตะวันออกไกลในคณะอักษรศาสตร์ มหาวิทยาลัยอิสระแห่งมาดริด และเมื่อเสด็จกลับมาประทับในประเทศไทย ได้เป็นอาจารย์พิเศษสอนวิชาประวัติศาสตร์ศิลปกรรมตะวันตกที่จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย อยู่ระยะหนึ่ง [9]

แม้หม่อมเจ้ามารศีสุขุมพันธุ์จะทรง 'มีแวว' ในด้านศิลปะมาตั้งแต่ทรงพระเยาว์ แต่ก็มิได้เข้าสู่วงการศิลปะอย่างจริงจัง จนกระทั่งชันษาราว 30 ปี จึงทรงเริ่มศึกษาด้วยองค์เองจากงานศิลปะของบรรดาศิลปินต่าง ๆ เช่น ทรงรับคำแนะนำในหลักการวาดภาพจิตรกรรมสมัยฟื้นฟูศิลปวิทยา และเทคนิคการใช้สีจากเพื่อนศิลปิน Andr Poujet และอีกหลายท่าน กระทั่งทรงสร้างสรรค์งานศิลปะขององค์เองและเข้าร่วมกลุ่มศิลปินในประเทศฝรั่งเศสจัดแสดงภาพในนิทรรศการ 'Salon Comparaisons' ณ 'Muse de l’ Art Moderne' ในกรุงปารีสหลายครั้ง ตั้งแต่พ.ศ. 2507 - พ.ศ. 2515 และร่วมกับศิลปินกลุ่ม 'l’ Art Fantastique' ในนิทรรศการ 'Figuratif de l’ Imaginaire Surreal' ซึ่งเป็นงานศิลปะที่แสดงอารมณ์ ความนึกคิด และจินตนาการในลักษณะที่ท่านโปรด ในประเทศไทยได้จัดแสดงที่หอศิลป์พีระศรีขณะสร้างเสร็จใหม่ ๆ ในกรุงเทพมหานคร