ในปี พ.ศ. 2419 สมเด็จพระปิยมาวดี ศรีพัชรินทรมาตา ได้ทรงขอหม่อมใหญ่เพื่อมาเป็นหม่อมในสมเด็จพระเจ้าบรมวงศ์เธอ กรมพระยาเทวะวงศ์วโรปการ ซึ่งขณะนั้นดำรงยศเป็น พระเจ้าน้องยาเธอ พระองค์เจ้าเทวัญอุไทยวงศ์ ต่อมาปี พ.ศ. 2436 เกิดวิกฤตการณ์ ร.ศ. 112 พระบรมวงศานุวงศ์และชนชั้นสูงของสังคมได้ร่วมกันจัดตั้งสภาอุณาโลมแดง หม่อมใหญ่ก็ได้รับการแต่งตั้งเป็นกรรมการิณีด้วย [1]

หม่อมใหญ่มีโอรส-ธิดากับสมเด็จพระเจ้าบรมวงศ์เธอ กรมพระยาเทวะวงศ์วโรปการ 11 พระองค์ ได้แก่

1. หม่อมเจ้าอัปษรสมาน เทวกุล (พ.ศ. 2420 - พ.ศ. 2482) เสกสมรสกับพระเจ้าบรมวงศ์เธอ กรมพระจันทบุรีนฤนาถ
2. หม่อมเจ้าบรรสานสนิท เทวกุล (พ.ศ. 2422 - พ.ศ. 2488)
3. หม่อมเจ้าพิจิตรจิราภา เทวกุล (พ.ศ. 2424 - พ.ศ. 2486)
4. หม่อมเจ้าสุธาสิโนทัย เทวกุล (พ.ศ. 2425 - พ.ศ. 2509) เสกสมรสกับ หม่อมลมุล สาทรานนท์ และหม่อมฉวี วัชรประหาส
5. หม่อมเจ้าจันทรนิภา เทวกุล (พ.ศ. 2427 - พ.ศ. 2488)
6. หม่อมเจ้าพงศ์ทินเทพ เทวกุล (พ.ศ. 2429 - พ.ศ. 2486) เสกสมรสกับ หม่อมเจ้าหญิงสุชาดามณี เทวกุล
7. หม่อมเจ้าทิพรัตนประภา เทวกุล (พ.ศ. 2431-2508)
8. หม่อมเจ้าวงศ์นิรชร เทวกุล (พ.ศ. 2432 - พ.ศ. 2490) เจ้ากรมกรมตำรวจภูบาลหรือ ผู้บังคับการตำรวจสันติบาล ในปัจจุบันพระองค์แรก [2] เสกสมรสกับ หม่อมโกย เกิดสวัสดิ์
9. หม่อมเจ้าดาราจรัสศรี เทวกุล (พ.ศ. 2435 - พ.ศ. 2484)
10. หม่อมเจ้าไตรทิพเทพสุต เทวกุล (พ.ศ. 2439 - พ.ศ. 2505) เสกสมรสกับ หม่อมมณี หม่อมเจ้าหญิงบันดาลสวัสดี ดิศกุล หม่อมแบบ และ หม่อมแวว
11. หม่อมเจ้าอนันตนรไชย เทวกุล (พ.ศ. 2441-2511) เสกสมรสกับ หม่อมเจ้าหญิงอัปภัศราภา ดิศกุล

หม่อมใหญ่ เทวกุล ณ อยุธยา ถึงแก่อนิจกรรมเมื่อวันที่ 26 มิถุนายน พ.ศ. 2479 อายุ 78 ปี 8 เดือน ณ วังเทเวศร์ ได้รับพระราชทานโกศแปดเหลี่ยม บรรจุศพ