อรุณ สรเทศน์ เริ่มรับราชการเป็นอาจารย์ประจำคณะวิศวกรรมศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ได้รับแต่งตั้งเป็นคณบดีคณะวิศวกรรมศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย และเป็นอธิการบดีจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ตั้งแต่ปี พ.ศ. 2514 ถึง พ.ศ. 2518[1][2] ต่อมาในรัฐบาลของศาสตราจารย์ สัญญา ธรรมศักดิ์ ได้รับแต่งตั้งเป็นรัฐมนตรีว่าการทบวงมหาวิทยาลัยของรัฐ และเป็นรัฐมนตรีว่าการกระทรวงอุตสาหกรรมในรัฐบาลศาสตราจารย์ สัญญา ธรรมศักดิ์ ชุดที่ 2 นอกจากนั้นยังเคยได้รับแต่งตั้งเป็นกรรมการผู้จัดการร่วม บริษัท ชลประทานซีเมนต์ จำกัด