อาร์ชดัชเชสมารี-อัสทรีดแห่งออสเตรีย (เดิม เจ้าหญิงมารี-อัสทรีดแห่งลักเซมเบิร์ก) เป็นพระธิดาพระองค์ใหญ่ใน แกรนด์ดยุกฌ็องแห่งลักเซมเบิร์ก และ แกรนด์ดัชเชสโฌเซฟีน-ชาร์ล็อตแห่งลักเซมเบิร์ก โดยทรงมีพระราชบิดาพระราชมารดาทูลหัวคือ สมเด็จพระเจ้าเลโอโปลด์ที่ 3 แห่งเบลเยียม (ตา) และ แกรนด์ดัชเชสชาร์ล็อตแห่งลักเซมเบิร์ก (ย่า) พระองค์ได้รับการตั้งพระนามจาก มารี แม่แห่งเจวสต์ ซึ่งเชื่อกันว่าเป็นต้นพระราชวงศ์ลักเซมเบิร์ก

โดยขณะเจริญพระชันษา พระองค์ทรงเป็นที่กล่าวในเรื่องความงดงามทั้งพระพักตร์และพระจริยวัตร โดยทรงถูกเลือกให้เป็นว่าที่พระวรชายาใน เจ้าชายชาลส์ เจ้าชายแห่งเวลส์ โดยในปี พ.ศ. 2513 หนังสือพิมพ์เลดี เอ็กเพลส ได้ลงข่าวว่า ในปี พ.ศ. 2520 พระองค์จะสมรสกัน เพราะขณะนี้ทั้ง 2 กำลังคบหาดูใจกันอยู่ แต่สื่อมงลชนในอังกฤษก็ตกตะลึงเมื่อ สมเด็จพระสันตะปาปาปอลที่ 6 ได้ทรงขัดแย้งและทรงอ้างว่า

หากพวกเธอสมรสกันออกไป บุตรที่เกิดมาจะได้ไม่เป็นโรมันคาทอลิก— สมเด็จพระสันตะปาปาปอลที่ 6

ในขณะที่คณะรัฐมนตรีแห่งสหราชอาณาจักรและลักเซิมเบิร์ก ก็ได้ประชุมหาลือในเรื่องนี้ ซึ่งมีแนวโน้มว่าพระองค์จะไมได้สมรสกันอย่างที่สมเด็จพระสันตะปาปาปอลที่ 6 ตรัสไว้ หลังจากนั้นไม่นาน ทั้งคู่ก็เลิกคบหาดูใจกัน