อำเภอทุ่งเสลี่ยมตั้งอยู่ทางทิศตะวันตกเฉียงเหนือของจังหวัดสุโขทัย ห่างจากตัวจังหวัด 68 กิโลเมตร เป็นพื้นที่ราบเชิงเขา มีอาณาเขตติดต่อกับเขตการปกครองข้างเคียงดังนี้

• ทิศเหนือ ติดต่อกับตำบลบ้านแก่งและตำบลสารจิตร อำเภอศรีสัชนาลัย
• ทิศตะวันออก ติดต่อกับตำบลเมืองบางขลังและตำบลนาทุ่ง อำเภอสวรรคโลก
• ทิศใต้ ติดต่อกับตำบลนาขุนไกร อำเภอศรีสำโรง และตำบลตลิ่งชัน อำเภอบ้านด่านลานหอย
• ทิศตะวันตก ติดต่อกับตำบลเวียงมอก อำเภอเถิน (จังหวัดลำปาง)