อำภอแสวงหาตั้งอยู่ห่างจากตัวจังหวัดอ่างทองไปทางทิศตะวันตกเฉียงเหนือ ตามทางหลวงแผ่นดินหมายเลข 3064 (แยกทางหลวงหมายเลข 309 (อ่างทอง) -บรรจบทางหลวงหมายเลข 3032 (ปากดง)) ระยะทางประมาณ 25 กิโลเมตร มีอาณาเขตติดต่อกับอำเภอต่าง ๆ ในจังหวัดอ่างทองและจังหวัดใกล้เคียงดังนี้

• ทิศเหนือ ติดต่อกับอำเภอค่ายบางระจัน (จังหวัดสิงห์บุรี)
• ทิศตะวันออก ติดต่อกับอำเภอท่าช้าง (จังหวัดสิงห์บุรี) และอำเภอโพธิ์ทอง
• ทิศใต้ ติดต่อกับอำเภอโพธิ์ทอง
• ทิศตะวันตก ติดต่อกับอำเภอศรีประจันต์และอำเภอเดิมบางนางบวช (จังหวัดสุพรรณบุรี)