ใน ค.ศ. 2005 กรีนได้แสดงภาพยนตร์เรื่อง มหาศึกกู้แผ่นดิน กำกับโดย ริดลีย์ สก็อตต์ คู่กับ ออร์แลนโด บลูม และได้รับคัดเลือกเป็นผู้หญิงของบอนด์ 007 ตอน พยัคฆ์ร้ายเดิมพันระห่ำโลก (ค.ศ. 2006) คู่กับ แดเนียล เคร็ก ซึ่งเธอรับบทเป็น เวสเปอร์ ลินด์ และเป็นผู้หักเหชีวิตของเจมส์ บอนด์ ภาพยนตร์เรื่องนี้ เธอได้รับรางวัลบาฟต้า ในสาขานักแสดงหน้าใหม่

ค.ศ. 2007 เธอได้แสดงภาพยนตร์เรื่อง อภินิหารเข็มทิศทองคำ โดยมี นิโคล คิดแมน แสดงนำในเรื่องอีกด้วย

ในเดือนกุมภาพันธ์ ค.ศ. 2011 กรีนรับบทเป็น แองเจลีค บูคาร์ด ในภาพยนตร์ดัดแปลงของ ทิม เบอร์ตัน เรื่อง ดาร์ค ชาโดว์ส แวมไพร์มึนยุค (ค.ศ. 2012)[13]

การเดินแบบ

นอกเหนือจากอาชีพการแสดงของเธอ กรีนได้ทำหน้าที่เป็นนางแบบให้แก่ไบรล์, เอ็มโพริโอ อาร์มานี, แลนโคม, ไฮเนเก้น[14] และน้ำหอม "มิดไนท์พอยซัน" ของคริสเตียน ดิออร์ ในสื่อที่กำกับโดย หว่อง คาไว[9]