กรณียกิจที่สำคัญของท่านเจ้าคุณพระประยุรวงศ์ นอกจากในรัชกาลที่ 5 จะได้เป็นผู้นำในด้านการเปลี่ยนเครื่องแต่งตัวภายในราชสำนักแล้ว ยังได้รับหน้าที่เป็นผู้เบิกพระโอษฐ์พระราชโอรส และ พระราชธิดา ในรัชกาลที่ 5 (หมายความว่า ท่านเจ้าคุณพระประยุรวงศ์ได้เป็นผู้ที่ถวายน้ำนมจากหน้าอกของท่านเองแก่บรรดาพระราชโอรส-ธิดา เพื่อเป็นปฐมมงคล แต่เมื่อปลายรัชกาลเมื่อท่านมีอายุสูงขึ้นนั้นจนตลอดในรัชกาลที่ 6 น่าจะเป็นการถวายน้ำนมจากพระนมที่มีการคัดเลือกอย่างพิถีพิถันมากกว่าจะเป็นน้ำนมที่มาจากท่านเอง) หน้าที่นี้ท่านยังได้รับปฏิบัติสืบมาถึงรัชกาลที่ 6 คือได้เป็นผู้รับเบิกพระโอษฐ์ สมเด็จพระเจ้าภคินีเธอ เจ้าฟ้าเพชรรัตนราชสุดา สิริโสภาพัณณวดี เป็นครั้งที่สุด

ในปี พ.ศ. 2484 เจ้าคุณพระประยุรวงศ์เมื่อวัยแก่ชราใกล้จะถึง 90 ปี จอมพลแปลก พิบูลสงคราม นายกรัฐมนตรีขณะนั้น ประกาศชักชวนสตรีไทยให้เปลี่ยนเครื่องแต่งตัว เช่นเปลี่ยนตัดผมสั้นเป็นไว้ยาว เปลี่ยนนุ่งผ้าโจงกระเบนเป็นนุ่งถุง และให้ใส่เกือกใส่หมวกเป็นต้น รัฐบาลไทยได้ชวนเจ้าคุณพระประยุรวงศ์ให้เป็นผู้นำสตรีที่มีบรรดาศักดิ์ให้เปลี่ยนแปลง ท่านก็ยินดีรับช่วยและเอาตัวของท่านเองออกหน้าเปลี่ยนเครื่องแต่งตัวตามอย่างที่ต้องการ ก็มีผลให้ผู้อื่นปฏิบัติตามท่านอย่างคึกคัก ท่านจึงได้รับความเคารพนับถือจากรัฐบาลในสมัยนั้นและได้รับเชิญไปเข้าสมาคมและไปเป็นประธานในการให้รางวัลต่าง ๆ ต่อมาเนือง ๆ นอกจากนี้ยังได้บำเพ็ญกุศลอื่นๆ อีกในคราวฉลองอายุครบรอบ เช่น สร้างสุขศาลาเจ้าคุณพระประยุรวงศ์ , บูรณะศาสนสถานต่าง ๆ ในวัดของบุรพชนทั้งในและนอกจังหวัดพระนคร เป็นต้น