ในวันที่ 4 มกราคม พ.ศ. 2554 เจ้าชายอาลี เรซา ทรงปลงพระชนม์ด้วยพระแสงปืนในบ้านพักในบอสตัน รัฐแมสซาชูเซตส์ สหรัฐอเมริกา สาเหตุเกิดจากโรคซึมเศร้าที่มีมายาวนานตั้งแต่การสูญเสียพระราชบิดา และเจ้าหญิงไลลา พระขนิษฐาองค์เล็ก รวมไปถึงการวิตกกังวลเกี่ยวกับการเมืองของอิหร่าน[14] สิริพระชนมายุได้ 44 พรรษา[15]

ขณะเดียวกันที่สถานีโทรทัศน์ของประเทศอิหร่าน ได้มีการพาดหัวข่าวการสิ้นพระชนม์ของพระองค์ไว้ว่า "ลูกชายอดีตเผด็จการแห่งอิหร่านฆ่าตัวตาย"[16] ส่วนในเว็บไซต์และเครือข่ายสังคมออนไลน์ที่เป็นสื่อหลักของการต่อต้านรัฐบาลอิหร่านของชาวอิหร่านพลัดถิ่นได้แสดงปฏิกิริยาต่อต้านรัฐบาลชุดปัจจุบันของอิหร่านที่ปกครองอย่างเข้มงวด มีการส่งคำไว้อาลัยและแสดงความเสียใจต่อการจากไปของพระองค์[16]

เจ้าชายเรซา ปาห์ลาวี มกุฎราชกุมารแห่งอิหร่าน ได้ออกแถลงการณ์ในเว็บไซต์ส่วนพระองค์เพื่อไว้อาลัยการจากไปของพระอนุชา ความว่า "นี่เป็นอีกครั้ง ที่เราร่วมชะตากรรมเดียวกับพระมารดา พระบิดา และเครือญาติของเหยื่ออีกมากมายในช่วงเวลาแห่งความมืดมิดของประเทศของเรา"[16] ส่วนสภาอเมริกัน-อิหร่านแห่งชาติออกแถลงการณ์แสดงความเสียใจต่อโศกนาฏกรรมนี้[16]