เจ้าพระยาธรรมศักดิ์มนตรีได้ประกอบกิจการทางการศึกษาอันเป็นคุณูปการไว้แก่ประเทศไว้มากมาย โดยเฉพาะในการวางรากฐานอย่างสมัยใหม่ เริ่มตั้งแต่การเป็นครู ผู้ตรวจการศึกษา เป็นเจ้ากรมราชบัณฑิต เจ้ากรมตรวจ ปลัดทูลฉลองจนถึงเสนาบดี โดยเริ่มนำเอาความรู้แผนใหม่เข้ามาในวงการครู เริ่มพัฒนาด้านพุทธิศึกษาอย่างจริงจัง เขียนตำรา เริ่มตั้งแต่ด้านสุขาภิบาลและสุขศึกษาสำหรับครอบครัว รวมทั้งเน้นด้านปลูกฝังธรรมจรรยาอย่างแท้จริง อบรมสั่งสอนให้คนมีคุณธรรมและจรรยามรรยาท จัดทำแบบสอน-อ่าน-เขียนด้านธรรมจริยาขึ้นใช้ในโรงเรียนทั่วประเทศ นำพลศึกษาและการกีฬาเข้ามาในโรงเรียนเพื่อสร้างลักษณะนิสัยให้เยาวชนรู้จักรู้แพ้ รู้ชนะ รู้จักอภัยซึ่งกันและกัน

เจ้าพระยาธรรมศักดิ์มนตรีได้จัดให้มีการศึกษาภาคบังคับ เพื่อให้ประชาชนได้รับการศึกษาทั่วถึงกันโดยท่านเชื่อว่า เมื่อให้มวลชนได้รับการศึกษาอย่างกว้างขวางแล้ว บุคคลที่มีความสามารถก็จะปรากฏขึ้นมาให้เห็นเอง ได้จัดตั้งโรงเรียนขึ้นทั่วประเทศรวมทั้งโรงเรียนประชาบาลเพื่อรองรับการจัดการศึกษาภาคบังคับ มีการเริ่มงานด้านหัตถศึกษา คือ นำเอาวิชาอาชีพต่าง ๆ เข้ามาสอนในโรงเรียน เพื่อให้ประชาชนทั่วไปได้รับทั้งด้านวิชาความรู้เพื่อไปรับราชการ และทางด้านวิชาชีพสำหรับผู้ที่ต้องการนำไปประกอบอาชีพทั่วไป ผลงานของเจ้าพระยาธรรมศักดิ์มนตรี อาจสรุปเป็นข้อ ๆ ได้ดังนี้

1. นำวิธีการจัดการศึกษาของต่างประเทศ ทั้งในยุโรปและเอเชียบางประเทศมาใช้เป็นแนวทางในการจัดการศึกษาของประเทศไทย
2. เป็นกรรมการโรงเรียนข้าราชการพลเรือน เป็นผู้บัญชาการโรงเรียนจนกระทั่งได้รับการสถาปนาเป็นจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย
3. เป็นกรรมการจัดการโรงเรียนมหาดเล็กหลวง
4. เป็นผู้ตรวจการลูกเสือมณฑลกรุงเทพฯ คนแรก
5. เป็นผู้ดำเนินการเพื่อให้ได้มีการประกาศใช้ พ.ร.บ. โรงเรียนราษฎร์ พ.ศ. 2461
6. เป็นผู้ดำเนินการเพื่อห้ได้มีการประกาศใช้ พ.ร.บ. ประถมศึกษา พ.ศ. 2464
7. ริเริ่มให้มีการฝึกหัดเล่นฟุตบอลในโรงเรียนและให้มีการแข่งขันฟุตบอลระหว่างโรงเรียน
8. ตั้งสามัคยาจารย์สมาคม เป็นผู้บรรยายวิชาครูและวิธีสอนที่สมาคมและที่โรงเรียนฝึกหัดอาจารย์และเริ่มออกหนังสือ “วิทยาจารย์”
9. ริเริ่มส่งเสริมวิชาช่างและหัตถกรรมเพื่อส่งเสริมให้เห็นความสำคัญของการช่างสาขาต่าง ๆ และจัดตั้งโรงเรียนเพาะช่างขึ้นเพื่อรองรับและเพาะขยายศิลปะและการช่าง ซึ่งต่อมาได้แตกออกไปเป็นโรงเรียนช่างก่อสร้างอุเทนถวายและคณะสถาปัตยกรรมศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยในภายหลัง
10. ริเริ่มการศึกษาด้านเกษตรกรรมโดยการจัดตั้งโรงเรียนฝึกหัดครูประถมกสิกรรมแห่งแรก ขึ้นที่บริเวณหอวังหรือบ้านสวนหลวง สระปทุมเมื่อ พ.ศ. 2460 ได้จัดส่งนักเรียนทุนไปศึกษาเกษตรกรรมต่างประเทศและได้กลับมาเป็น “สามเสือเกษตร" เป็นฉายาที่เจ้าพระยาธรรมศักดิ์มนตรี ใช้เรียกแทน บุคคลทั้ง 3 คือหลวงสุวรรณวาจกกสิกิจ หลวงอิงคศรีกสิการ และพระช่วงเกษตรศิลปการ ภายหลังท่านเหล่านี้ล้วนมีคุณูปการต่อวงการเกษตร
11. ด้านการค้าได้ริเริ่มจัดตั้งโรงเรียนพาณิชยการขึ้นที่วัดมหาพฤฒารามวรวิหาร