เมื่อเจ้าหญิงมาร์กาเร็ตแห่งคอนน็อตมีพระชนมายุ 23 พรรษา และ เจ้าหญิงแพทริเซียแห่งคอนน็อต พระขนิษฐาองค์เล็กมีพระชนมายุ 18 พรรษา ทั้งสองพระองค์ทรงเป็นหนึ่งในเจ้าหญิงที่ทรงพระสิริโฉมงดงามและน่าพึงประสงค์ที่สุดในยุโรป สมเด็จพระเจ้าเอ็ดเวิร์ดที่ 7 พระปิตุลาของเจ้าหญิงทั้งสองได้มีพระประสงค์ให้พระราชนัดดาอภิเษกสมรสกับกษัตริย์หรือมกุฎราชกุมารในประเทศหนึ่งของยุโรป เมื่อเดือนมกราคม พ.ศ. 2448 ดยุกและดัชเชสแห่งคอนน็อตเสด็จเยือนประเทศโปรตุเกส ซึ่งทรงได้รับการถวายการต้อนรับจากสมเด็จพระราชาธิบดีคาร์ลอสแห่งโปรตุเกสและสมเด็จพระราชินีอาเมเลีย โดยมีพระราชโอรสทั้งสองพระองค์คือ เจ้าชายหลุยส์ ฟิลิเป ดยุกแห่งบรากันซา และ เจ้าชายมานูเอล ทรงรับรองเจ้าหญิงอังกฤษทั้งสองที่โดยเสด็จมาด้วย ชาวโปรตุเกสคาดหวังว่าหนึ่งในเจ้าหญิงแห่งคอนน็อตจะทรงเป็นสมเด็จพระราชินีแห่งโปรตุเกสในอนาคต จากนั้นครอบครัวคอนน็อตก็ได้เสด็จเยือนประเทศสเปน ที่ได้คาดการณ์กันไว้ว่าเจ้าหญิงแพทริเซียจะเป็นพระมเหสีในอนาคตของสมเด็จพระราชาธิบดีอัลฟองโซที่ 13 แต่ความหวังเหล่านั้นก็ไม่ได้กลายเป็นความจริงขึ้นมาเลย ทั้งเจ้าหญิงมาร์กาเร็ตและเจ้าหญิงแพทรเซียทรงมีโชคชะตาอย่างอื่นรอคอยอยู่ข้างหน้า

ครอบครัวคอนน็อตเสด็จต่อไปยังประเทศอียิปต์และซูดาน ที่กรุงไคโรทุกพระองค์ได้ทรงพบกับเจ้าชายกุสตาฟ อดอล์ฟแห่งสวีเดน ซึ่งในเวลาต่อมาเสด็จขึ้นครองราชสมบัติเป็นสมเด็จพระราชาธิบดีกุสตาฟที่ 6 อดอล์ฟแห่งสวีเดน พระราชนัดดาในสมเด็จพระราชาธิบดีออสการ์ที่ 2 แห่งสวีเดน ทั้งเจ้าชายกุสตาฟและเจ้าหญิงมาร์กาเร็ตทรงตกหลุมรักกันตั้งแต่แรกเห็น เจ้าชายทรงขออภิเษกกับเจ้าหญิงได้งานเลี้ยงพระกระยาหารค่ำที่จัดโดยลอร์ดโครเมอร์ที่สถานกงสุลอังกฤษ ณ กรุงไคโร และทรงได้รับการตอบตกลง ส่วนเจ้าหญิงทรงรักเจ้าชายอย่างหมดพระทัย ดังนั้นพระชนกและพระชนนีจึงทรงปลื้มปีติแม้ว่าเจ้าชายมีพระชนมายุอ่อนกว่าเจ้าหญิงสิบเดือน เจ้าชายกุสตาฟทรงมีสายพระเนตรสั้นและทรงสวมแว่นตา พระองค์ทรง"มีรูปร่างสูงโปร่ง พระฉวีสีเข้ม ทรงมีการศึกษาดี รักเสียงดนตรี ทรงเป็นนักแม่นปืน และนักเต้นที่เก่งกาจมาก" เจ้าชายกุสตาฟและเจ้าหญิงมาร์กาเร็ตทรงอภิเษกสมรสกันเมื่อวันที่ 15 มิถุนายน พ.ศ. 2448 ณ โบสถ์เซนต์จอร์จ ปราสาทวินด์เซอร์

พระองค์เป็นพระชายาพระองค์แรกในเจ้าชายกุสตาฟ อดอล์ฟแห่งสวีเดน ที่ต่อมาทรงเป็นสมเด็จพระราชาธิบดีกุสตาฟที่ 6 อดอล์ฟแห่งสวีเดน ในวันที่ 15 มิถุนายน พ.ศ. 2448 เมื่อสมเด็จพระราชาธิบดีกุสตาฟที่ 5 เสวยราชสมบัติในปี พ.ศ. 2450 สองพระองค์ก็ทรงเป็นมกุฎราชกุมารและมกุฎราชกุมารีแห่งสวีเดน พระนามของเจ้าหญิงเป็นที่รู้จักในภาษาสวีเดนว่า มาร์กาเรทา (โดยทรงดำรงพระอิสริยยศ มกุฎราชกุมารีแห่งสวีเดน)

เจ้าหญิงมาร์กาเรตจึงเป็นพระอัยยิกาในสมเด็จพระราชาธิบดีคาร์ลที่ 16 กุสตาฟแห่งสวีเดน สมเด็จพระราชินีนาถมาร์เกรเธอที่ 2 และเจ้าหญิงอันเนอ-มารีแห่งเดนมาร์ก อดีตสมเด็จพระราชินีแห่งกรีซ