เจ้าหญิงโอลกาแห่งกรีซและเดนมาร์ก เคยทรงคบหาดูใจกับ สมเด็จพระเจ้าเฟรเดอริกที่ 9 แห่งเดนมาร์ก จนความสัมพันธ์ของทั้ง 2 ยุติลงเมื่อปี 2465 ก่อนจะเสกสมรสกับ เจ้าชายพอลแห่งยูโกสาเวีย เมื่อวันที่ 22 ตุลาคม 2466 ในเบลเกรด รับพระราชทานพระอิสริยยศ เจ้าหญิงแห่งยูโกสลาเวีย พระชายา มีพระบุตรดังนี้

1. เจ้าชายอเล็กซานเดอร์แห่งยูโกสลาเวีย (2467-2559)
2. เจ้าชายนิโคลาแห่งยูโกสลาเวีย (2471-2497)
3. เจ้าหญิงเอลิซาเบธแห่งยูโกสลาเวีย

หลังจากการลอบสังหารของสมเด็จพระเจ้าอเล็กซานเดอร์ที่ 1 แห่งยูโกสลาเวีย พระสวามีของพระองค์ได้รับการแต่งตั้งเป็นผู้สำเร็จราชการแทนพระองค์ จนสมเด็จพระเจ้าปีเตอร์ที่ 2 แห่งยูโกสลาเวีย บรรลุนิติภาวพสามารถขึ้นครองราชย์ได้ ในเดือนกันยายน 2484