ในปี 2002 เธอรับเด็กชายชาวกัมพูชาชื่อ แม็ดด็อกซ์ มาเป็นลูกบุญธรรม และในปี 2005 เธอรับอุปการะเด็กหญิงชาวเอธิโอเปียชื่อ สะฮารา และหลังจากที่เธอคบหาและใช้ชีวิตคู่กับ แบรด พิตต์ เธอรับอุปการะเด็กชายเวียดนามวัย 3 ขวบชื่อ แพ๊กซ์ เถียน โจลี ในปี 2006 แอนเจลีนา และ แบรด ก็มีลูกสาวด้วยกัน ชื่อ ไชโลห์ แต่ทั้งคู่ก็ยังมีความคิดที่จะอุปการะเด็กเพิ่มอีก นอกจากนี้ทั้งคู่ยังทำงานเพื่อสังคมและมนุษยชาติอย่างต่อเนื่องอีกด้วย ล่าสุดเธอได้หย่าขาดกับสามี แบรด พิตต์ แล้ว