ในระดับทีมชาติ จากการเล่นที่ร้อนแรงในฤดูกาล 2014–15 ทำให้ แฮร์รี เคน ถูกเรียกตัวติดทีมชาติชุดใหญ่ครั้งแรก ในรายการคัดเลือกฟุตบอลชิงแชมป์แห่งชาติยุโรป 2016 ในนัดที่อังกฤษพบกับ ลิทัวเนีย และ อิตาลี ในปลายเดือนมีนาคม ค.ศ. 2015[20] และยิงได้ทันทีในนัดแรกที่ได้ลงพบกับลิทัวเนีย โดยเคนเป็นตัวสำรองถูกเปลี่ยนไปแทนเวย์น รูนีย์ และยิงได้ภายในนาทีเดียวที่ถูกเปลี่ยนลงไป ในนาทีที่ 71 จากการโหม่ง จากลูกส่งให้ของราฮีม สเตอร์ลิง เป็นลูกที่ 4 ผลการแข่งขันอังกฤษเอาชนะไปได้ 4-0 ประตู[21]

แฮร์รี เคน ยิงประตูให้กับทีมชาติอังกฤษได้อีกครั้ง ในรายการคัดเลือกฟุตบอลชิงแชมป์แห่งชาติยุโรป 2016 เมื่อถูกเปลี่ยนตัวมาในครึ่งหลัง ในนัดที่อังกฤษพบกับ ซานมาริโน ในนาทีที่ 77 จากการเปิดผ่านของจอนโจ เชลวีย์ นับเป็นลูกที่ 5 ผลการแข่งขันอังกฤษเป็นฝ่ายชนะไปถึง 0–6 ประตู ซึ่งทำให้อังกฤษกลายเป็นชาติแรกที่ผ่านเข้าไปแข่งขันในฟุตบอลชิงแชมป์แห่งชาติยุโรป 2016 รอบสุดท้าย เป็นชาติแรก[22]

แต่ผลงานของเคนและทีมชาติอังกฤษ ในฟุตบอลชิงแชมป์แห่งชาติยุโรปครั้งนี้ ถูกมองว่าไม่ดี โดยเคนไม่สามารถทำประตูได้เลย[23] แม้อังกฤษจะผ่านเข้าสู่รอบสอง หรือรอบ 16 ทีมสุดท้ายได้ก็ตาม แต่ทว่าอังกฤษก็ไปแพ้ต่อไอซ์แลนด์ ที่ถูกมองว่าเป็นรองกว่า เนื่องจากเป็นทีมที่เพิ่งเข้าร่วมรายการแข่งขันระดับโลกเป็นครั้งแรก ไป 1–2 ประตู อีกทั้งเคนก็ถูกมองว่าทำหน้าที่เตะมุมหรือยิงลูกฟรีคิก ซึ่งเป็นสิ่งที่เจ้าตัวทำได้ไม่ดี[24]