โรงเรียนสาธิตจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย สถาปนาขึ้นเมื่อวันที่ 20 มิถุนายน 2501 โดยศาสตราจารย์ท่านผู้หญิงพูนทรัพย์ นพวงศ์ ณ อยุธยา เพื่อให้เป็นสถานฝึกปฏิบัติ การทางการศึกษาและเป็นสถานที่ฝึกการปฏิบัติงานครูของคณะครุศาสตร์ก่อนที่นิสิตจะจบการศึกษา[1]

ปีการศึกษา 2501 โรงเรียนได้เปิดรับนักเรียนเป็นปีแรก โดยรับนักเรียนเข้าเรียนสองระดับ คือ ชั้นประถมศึกษาปีที่ 1 และชั้นประถมปีที่ 5 ในระยะเริ่มแรกของการจัดตั้งโรงเรียนมีปัญหาเรื่องสถานที่เรียนเป็นอันมาก แต่ก็ได้รับความอนุเคราะห์จากมหาวิทยาลัย ให้ใช้สถานที่ ที่สร้างเป็นที่ประกอบอาหารของหอพักนิสิต (ตอนนั้นหอพักยังไม่ได้สร้างแต่ได้สร้างส่วนที่เป็นครัวขึ้นก่อน) เป็นสถานที่เรียนทั้ง 2 ระดับติดต่อกัน ตลอดปีการศึกษา 2501

ปีการศึกษา 2502 มหาวิทยาลัยมีความจำเป็นต้องต่อเติมอาคารหอพัก ที่ยังคั่งค้างอยู่ให้แล้วเสร็จรวมทั้งส่วนที่เป็นครัว ซึ่งใช้เป็นที่เรียนขณะนั้นด้วย โรงเรียนจึงจำเป็นต้องใช้สถานที่ใหม่ โดยไปเรียนที่ คณะครุศาสตร์ ซึ่งขณะนั้นกำลังก่อสร้างอาคารสถานที่เช่นเดียวกัน คณะเห็นว่าการดำเนินงานของโรงเรียนมีปัญหาและอุปสรรคมาก จึงขอให้มหาวิทยาลัยช่วยเหลือ ในที่สุดก็ได้บ้านพักอาจารย์หลังหนึ่ง ซึ่งเดิม เป็นที่พักของอาจารย์ชาวต่างประเทศที่รับราชการในจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ขณะนั้นอาคารชำรุดมากต้องซ่อมแซม เมื่อแล้วเสร็จจึงเปิดเป็นอาคารเรียนขึ้น จากนั้นบ้านหลังนี้ก็กลายสภาพเป็นโรงเรียนเรื่อยมา (ปัจจุบันสถานที่ดังกล่าวนี้จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยบูรณะและอนุรักษ์ไว้ ตั้งชื่อว่า “เรือนภะรตราชา” )

ปี พ.ศ. 2512 คณะครุศาสตร์ ได้ปรับปรุงระบบงานใหม่ เพื่อให้โรงเรียนสาธิตทำหน้าที่เป็นหน่วยปฏิบัติงานแก่อาจารย์ และนิสิตคณะครุศาสตร์ได้ดียิ่งขึ้น จึงได้แยก หน่วยงาน ออกเป็น 2 ฝ่ายคือ ฝ่ายประถม และ ฝ่ายมัธยม มีอาจารย์ใหญ่ ทำหน้าที่ บริหารโรงเรียนแต่ละฝ่าย โดยมีแผนกวิชาประถมศึกษา และ แผนกวิชามัธยมศึกษา ให้ความช่วยเหลือสนับสนุนด้านวิชาการ ภายหลังที่ได้แยกงานบริหารโรงเรียนออกเป็น 2 ฝ่ายแล้ว ผู้ที่ทำหน้าที่อาจารย์ใหญ่จะเปลี่ยนแปลงไปตามวาระของการบริหารงานในโรงเรียน