ระหว่างที่กามิลโลรักษาอาการบาดเจ็บข้อเท้าอยู่ที่โรงพยาบาลซันจาโกโม ท่านตระหนักถึงความสำคัญของการพยาบาลผู้ป่วยยากไร้ ประกอบกับความประทับใจในความเมตตาของนักบุญฟีลิปโป เนรี[2]ที่อุทิศตนช่วยเหลือผู้ตกทุกข์ได้ยาก กามิลโลจึงตั้งใจอุทิศตนทำงานช่วยเหลือผู้ป่วยโดยเฉพาะ ตอนแรกท่านทำงานอยู่ที่โรงพยาบาลแห่งเดิมจนขึ้นมาเป็นผู้อำนวยการโรงพยาบาล ต่อมาท่านเห็นว่าไม่สามารถทำงานได้เต็มที่ จึงแยกออกมาตั้งคณะขึ้นเอง

ในปี ค.ศ. 1584 ท่านได้รับศีลอนุกรมเป็นบาทหลวง และร่วมกับสหายอีกสองคนตั้งเป็นคณะผู้รับใช้ผู้ป่วย เน้นทำงานช่วยเหลือดูแลผู้ป่วยยากไร้ตามสถานที่ต่าง ๆ โดยเริ่มจากโรงพยาบาลพระจิตที่กรุงโรมในปี ค.ศ. 1585 ต่อมาขยายงานไปดูแลผู้ป่วยที่เนเปิลส์ด้วยตั้งแต่ปี ค.ศ. 1588[3] ต่อมาในปี ค.ศ. 1591 คณะนักบวชของท่านจึงได้รับการรับรองอย่างเป็นทางการจากสมเด็จพระสันตะปาปาเกรกอรีที่ 14