คณะศิลปศาสตร์ มหาวิทยาลัยธรรมศาสตร์ จัดตั้งขึ้นตามประกาศในราชกิจจานุเบกษา เมื่อวันที่ 31 ธันวาคม พ.ศ. 2504 ด้วยดำริของศาสตราจารย์ ดร.อดุล วิเชียรเจริญ ซึ่งดำรงตำแหน่งคณบดีคนแรกของคณะด้วย โดยมีวัตถุประสงค์เพื่อจัดการเรียนการสอนวิชาพื้นฐานทั่วไปให้แก่นักศึกษาทุกคณะในมหาวิทยาลัย ก่อนเลือกแขนงวิชาเฉพาะทางของคณะต่าง ๆ ทั้งนี้ เป็นไปตามจุดมุ่งหมายสองประการคือ

• เพื่อจัดการสอนวิชาความรู้พื้นฐานทั่วไปทางสังคมศาสตร์ มนุษยศาสตร์ และวิทยาศาสตร์ แก่นักศึกษาชั้นปริญญาตรีทุกคนของมหาวิทยาลัยธรรมศาสตร์ เพื่อให้ผู้สำเร็จการศึกษา มีความรู้ความเข้าใจอย่างกว้างขวางในสภาพแวดล้อมทางธรรมชาติและสังคม ตลอดจนมีความเข้าใจในเรื่องจิตใจมนุษย์ เห็นความต่อเนื่องของวิทยาการแขนงต่าง ๆ ซึ่งก่อให้เกิดวิจารณญาณอันดี สามารถนำความรู้เฉพาะด้านในแขนงที่ตนศึกษาไปใช้ให้เกิดประโยชน์แก่สังคมให้ดียิ่งขึ้น
• เพื่อจัดการสอนจนถึงระดับปริญญาสาขาต่าง ๆ ทางมนุษยศาสตร์ สังคมศาสตร์ และวิทยาศาสตร์ ที่ยังมิได้มีการจัดสอนในมหาวิทยาลัยธรรมศาสตร์ หรือที่มีการจัดสอนแล้ว แต่ยังไม่ถึงขั้นประสาทปริญญา

โดยในยุคเริ่มแรก คณะศิลปศาสตร์ ได้ทำการสอนด้านศิลปศาสตร์และวิทยาศาสตร์ให้แก่ทั้งมหาวิทยาลัยซึ่งเป็นวิชาพื้นฐาน และอีกทั้งประสาทปริญญาศิลปศาสตร์บัณฑิต 5 สาขาวิชาอันได้แก่ สาขาวิชาคณิตศาสตร์ สาขาวิชาสถิติ สาขาวิชาบรรณารักษศาสตร์ สาขาวิชาประวัติศาสตร์ และสาขาวิชาภาษาศาสตร์ ซึ่งสาขาเหล่านี้ก่อตั้งในปีพ.ศ. 2504 อันเป็นสาขาปีเดียวกันกับการต่อตั้งคณะศิลปศาสตร์แต่เดิม โดยชื่อคณะศิลปศาสตร์นั้นได้รับประทานนามจาก พระองค์เจ้าวรรณไวทยากรณ์ โดยเริ่มทำการสอนครั้งแรกในวันที่ 15 สิงหาคม พ.ศ 2505 โดยเปิดสอนรายวิชาศิลปศาสตร์ให้แก่นักศึกษาชั้นปีที่ 1 ของทั่วทั้งมหาวิทยาลัยธรรมศาสตร์ก่อนที่จะเลือกเข้าศึกษาตามคณะหรือสาขาวิชาต่างๆในชั้นปีต่อไป โดยดังนี้จึงถือเอาวันที่ 15 สิงหาคม พ.ศ. 2505 เป็นวันสถาปณา "คณะศิลปศาสตร์"

ในแต่เดิมที่คณะศิลปศาสตร์ในพื้นที่บริเวณไกล้เคียงกับท่าพระจันทร์ในการสร้างตึกโดยสร้างตึก "คณะศิลปศาสตร์" เป็นสองตึกโดยแต่เดิมเป็นตึก 5 ชั้น และ 3 ชั้น โดยเป็นอาคารต้นแบบสถาปัตยกรรมรูปแบบสมัยนิยม (Modernism) ต่อมาในปี พ.ศ 2516 ได้ขยายอาคาร 5 ชั้นต่อเติมเพิ่มเป็น 8 ชั้น ก่อนการขยายการศึกษาไปยังศูนย์รังสิตอาคารคณะศิลปศาสตร์จึงเป็นอาคารที่สามารถรองรับนักศึกษาทั้งท่าพระจันทร์ได้ในสมัยนั้น ต่อมาเมื่อมีการขยายการศึกษาไปยังศูนย์รังสิต คณะศิลปศาสตร์จึงเริ่มพิจารณาการเรียนการสอนบางสาขาวิชาให้ย้ายไปยังศูนย์รังสิตด้วย โดยเริ่มแรกมีการย้ายสาขาจิตวิทยาและสาขาวิชาภูมิศาสตร์ไปยังศูนย์รังสิตเป็นกลุ่มแรก โดยพิจารณาการศึกษารายวิชาบางวิชาให้ไปศึกษาที่ศูนย์รังสิตแล้วให้มาศึกษาที่ท่าพระจันทร์ในช่วงชั้นปีสุดท้าย แม้กระนั้นด้วยการขยายตัวของคณะและมหาวิทยาลัยเอง การบริหารและสาขาวิชาต่างๆได้มีนโยบายตามนโยบายมหาวิทยาลัยที่ระบุว่าให้นักศึกษาปริญญาตรีภาคปกติเริ่มศึกษาที่มหาวิทยาลัยธรรมศาสตร์ ศูนย์รังสิต ตั้งแต่ปี พ.ศ. 2549 เต็มรูปแบบโดยใช้อาคารคณะศิลปศาสตร์ 9 ชั้น 2 ปีก ของศูนย์รังสิตซึ่งมี่เนื้อที่รองรับต่อการขยายตัวของสาขาวิชาและนักศึกษาเป็นที่สถานที่สำหรับการศึกษาหลักในระดับชั้ยปริญญาตรีเป็นต้นมา

ในส่วนของสาขาวิชาต่างๆ คณะศิลปศาสตร์ได้ขยายการเรียนการสอนในสายมนุษยศาสตร์และวิทยาศาสตร์ให้กว้างขึ้นเพื่อตอบสนองความต้องการของประชาชนมากให้ โดยมีการบุกเบิกสาขาและศาสตร์ต่างเรื่อยมาตามลำดับหลังจาก 5 สาขาก่อตั้งอาทิ สาขาวิชาจิตวิทยา (พ.ศ. 2507) สาขาวิชาภาษาและวรรณคดีอังกฤษ (พ.ศ. 2509) สาขาวิชาภาษาอังกฤษ (พ.ศ. 2513) สาขาวิชาภาษาญี่ปุ่น สาขาวิชาปรัชญา สาขาวิชาภาษาเยอร์มัน สาขาวิชาฝรั่งเศส และ สาขาวิชาภูมิศาสตร์ (พ.ศ. 2514) สาขาวิชาภาษาจีน และ สาขาวิชาภาษาไทย (พ.ศ. 2518) สาขาวิชาการละคอน (พ.ศ 252X) สาขาวิชาศาสนา (พ.ศ. 2525) ต่อมาสาขาวิชาคณิตศาสตร์และสาขาวิชาสถิติได้รับการยกฐานะให้ขึ้นตรงกับคณะวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีพร้อมกับการก่อตั้งและขยายการศึกษาไปศูนย์รังสิตในปี พ.ศ 2529 และสาขาวิชาการละคอนได้รับการยกฐานะจากงบประมาณจัดตั้งคณะศิลปกรรมศาสตร์และโอนสาขาวิชาการละคอนไปสังกัดคณะศิลปกรรมศาสตร์ตั้งแต่ พ.ศ 2539 เป็นต้นมา ส่วนสาขาวิชาศาสนาได้ทำการปิดการเรียนการสอนและยุบเหลือแค่วิชาโท สาขาวิชาภาษารัสเชีย (พ.ศ. 2518 และได้รับการยกเป็นภาควิชาในปี 2536) คณะศิลปศาสตร์ยังได้ริเริ่มการสอนหลักสูตรนานาชาติเพื่อตอบสนองความต้องการในยุคสมัยใหม่โดยเปิดสอน สาขาวิชาอังกฤษ-อเมริกันศึกษา ในปี พ.ศ 2541