แม้จะได้รับการสวมมงกุฎจากพระสันตะปาปา แต่ความสัมพันธ์ระหว่างบาร์บาร็อสซากับพระสันตะปาปากลับตึงเครียดขึ้น ด้วยประเด็นที่ว่าจักรพรรดิควรเป็นไพร่ฟ้าข้าแผ่นดินของพระสันตะปาปา หรือพระสันตะปาปาควรเป็นไพร่ฟ้าข้าแผ่นดินของจักรพรรดิ บาร์บาร็อสซาย่อมต้องคิดว่าพระสันตะปาปาควรเป็นไพร่ฟ้าข้าแผ่นดินของจักรพรรดิ ส่วนพระสันตะปาปาก็มีมุมมองที่ตรงกันข้าม[6] สุดท้ายเรื่องนี้ก็ส่งผลให้บาร์บาร็อสซาถูกพระสันตะปาปาอเล็กซานเดอร์ที่ 3 ตัดขาดจากศาสนา[7] เพื่อเป็นการตอบโต้ บาร์บาร็อสซาหันไปสนับสนุนอยู่เบื้องหลังผู้อ้างตนเป็นพระสันตะปาปาอย่างต่อเนื่อง

สุดท้ายในปี ค.ศ. 1176 บาร์บาร็อสซาสงบศึกกับพระสันตะปาปาอเล็กซานเดอร์และการตัดขาจากศาสนาถูกยกเลิกหลังการสู้รบของบาร์บาร็อสซากับสหพันธ์ลอมบาร์ดในอิตาลีเหนือ[8] อย่างไรก็ดีการเคลื่อนไหวของบาร์บาร็อสซาในหลายปีต่อมาทำให้ความสัมพันธ์กับพระสันตะปาปาเกิดรอยร้าวอีกครั้ง แต่กระนั้นเมื่อมีการเรียกทำสงครามครูเสดครั้งที่สาม บาร์บาร็อสซาตอบสนองทันทีโดยการระดมทหาร 15,000 นาย[9][10] และออกเดินทางไปดินแดนตะวันออก ทว่าครั้งนี้ชะตาไม่ได้ลิขิตให้จักรพรรดิผู้ชราแล้วไปถึงดินแดนศักดิ์สิทธิ์ ในปี ค.ศ. 1190 บาร์บาร็อสซาจมน้ำสิ้นพระชนม์ในแม่น้ำซาเลฟในอานาโตเลียตะวันออกเฉียงใต้[11] อ้างอิงตามบันทึกส่วนหนึ่ง จักรพรรดิจมน้ำสิ้นพระชนม์ขณะกำลังพยายามข้ามแม่น้ำ ขณะที่บันทึกอีกหลายฉบับอ้างว่าทรงกระโดดลงไปในแม่น้ำจนตัวแข็งและจมน้ำสิ้นพระชนม์ อีกกรณีหนึ่ง มีการโทษว่าน้ำหนักของเกราะคือต้นเหตุทำให้จมน้ำสิ้นพระชนม์