ถวิล สุนทรศารทูล เคยรับราชการในสังกัดกระทรวงมหาดไทย เคยดำรงตำแหน่งนายอำเภอกันตัง จังหวัดตรัง[1] ผู้ว่าราชการจังหวัดนครพนม[2] อธิบดีกรมที่ดิน และเป็นปลัดกระทรวงมหาดไทย ในปี พ.ศ. 2506 ถึงปี พ.ศ. 2511[3] เป็นสมาชิกวุฒิสภา ในปี พ.ศ. 2511[4] จนกระทั่งในปี พ.ศ. 2512 ได้รับการแต่งตั้งรัฐมนตรีช่วยว่าการกระทรวงมหาดไทย ในรัฐบาลของจอมพลถนอม กิตติขจร ซึ่งมีจอมพลประภาส จารุเสถียร เป็นรัฐมนตรีว่าการกระทรวงมหาดไทย บทบาทสำคัญคือ การได้รับแต่งตั้งเป็นประธานคณะกรรมการเตรียมการจัดตั้งองค์การเก็บค่าผ่านทาง (ต่อมาคือ การทางพิเศษแห่งประเทศไทย)[5] แต่รัฐบาลชุดดังกล่าวสิ้นสุดลงเพราะจอมพลถนอม นายกรัฐมนตรี ปฏิวัติยึดอำนาจรัฐบาลของตนเอง เมื่อวันที่ 17 พฤศจิกายน พ.ศ. 2514[6]

หลังจากนั้นเขาได้รับแต่งตั้งเป็นรัฐมนตรีช่วยว่าการกระทรวงมหาดไทยอีกครั้ง ในรัฐบาลของจอมพลถนอม กิตติขจร อีกเช่นเคย จนกระทั่งเกิดเหตุการณ์ 14 ตุลา