ประสงค์ สุ่นศิริ เริ่มรับราชการเป็นครูอยู่ที่โรงเรียนประจำจังหวัดราชบุรี ต่อมาได้รับการโอนไปรับราชการทหารที่กรมข่าวทหารอากาศ ติดยศเรืออากาศตรี (ร.ต.) เป็นนายทหารคนสนิทติดตาม สิทธิ เศวตศิลา ไปอยู่ที่สำนักรักษาความปลอดภัย กองทัพอากาศ จากนั้นในปี พ.ศ. 2509 ได้รับทุนไปเรียนด้านข่าวกรองที่กองทัพอากาศ สหรัฐอเมริกา เมื่อเดินทางกลับมาได้ย้ายไปสังกัดสำนักงานสภาความมั่นคงแห่งชาติ หรือ สมช. ดำรงตำแหน่งหัวหน้ากอง1 สมช.,ผู้อำนวยการข่าวกรอง, ผู้ช่วยเลขานุการ สมช., รองเลขาธิการ สมช. และ พ.ศ. 2523 เป็นเลขาธิการ สมช. ต่อจาก สิทธิ เศวตศิลา ที่เกษียณอายุราชการ

ในปี พ.ศ. 2529 ได้ลาออกจากตำแหน่งเลขาธิการ สมช. เพื่อมารับตำแหน่งเลขาธิการนายกรัฐมนตรี ของเปรม ติณสูลานนท์ ในสมัยรัฐบาล "เปรม 5" ภาพลักษณ์ของ ประสงค์ ที่เชี่ยวชาญด้านงานข่าวกรอง ทำให้ได้ฉายาว่า "ซีไอเอเมืองไทย" และได้อีกหนึ่งฉายา คือ "นายกฯน้อย" จากการที่เป็นเลขาธิการของ เปรม[2]