พระที่นั่งจักรีมหาปราสาทเป็นพระที่นั่งที่พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้สร้างขึ้นเพื่อเป็นท้องพระโรง ใน พ.ศ. 2419 ภายหลังเสด็จประพาสสิงคโปร์และชวา โปรดเกล้าฯ ให้จ้างนายยอน คลูนิช ชาวอังกฤษ สถาปนิกจากสิงคโปร์ เป็นนายช่างหลวงออกแบบพระที่นั่ง นายเฮนรี คลูนิช โรส เป็นนายช่างผู้ช่วย โดยมีเจ้าพระยาภาณุวงศ์มหาโกษาธิบดี (ท้วม บุนนาค) เป็นแม่กอง พระยาเวียงในนฤบาลเป็นผู้กำกับดูแลการทุกอย่าง และพระประดิษฐการภักดีเป็นผู้ตรวจกำกับบัญชีและของทั้งปวง พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวทรงประกอบพิธีวางศิลาฤกษ์เมื่อวันที่ 7 พฤษภาคม พ.ศ. 2419

เดิมมีพระที่นั่งต่างๆ เรียงต่อเนื่องกันรวม 11 องค์ ปัจจุบันเหลืออยู่เพียง 3 องค์ คือ พระที่นั่งจักรีมหาปราสาท พระที่นั่งมูลสถานบรมอาสน์ และพระที่นั่งสมมติเทวราชอุปบัติ ซึ่งพระที่นั่งทั้งอีก 2 องค์ที่กล่าวถึงนั้นได้รื้อลงแล้วสร้างใหม่ในรัชกาลปัจจุบัน ทั้งนี้ ในพ.ศ. 2542 ได้มีโครงการสร้างพระที่นั่งจักรีมหาปราสาทส่วนต่อเติมในพื้นด้านหลัง เพื่อใช้ในการพระราชทานเลี้ยงต้อนรับพระราชอาคันตุกะ แล้วเสร็จในเดือนมิถุนายน พ.ศ. 2549

เริ่มแรกนั้นพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวโปรดเกล้าฯ ให้สร้างพระที่นั่งองค์ใหม่เป็นแบบตะวันตก แต่สมเด็จเจ้าพระยาบรมมหาศรีสุริยวงศ์ (ช่วง บุนนาค) กราบบังคมทูลขอให้ทำเป็นปราสาท จึงทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้เปลี่ยนทรงหลังคาเป็นหลังคายอดปราสาท 3 ยอดเรียงกันตามสถาปัตยกรรมไทย[4] และเสด็จยกยอดปราสาทใน พ.ศ. 2421 มีการเฉลิมพระราชมนเฑียรใน พ.ศ. 2425 ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานนามว่า พระที่นั่งจักรีมหาปราสาท

พระที่นั่งองค์นี้ชั้นบนสุดเป็นที่ประดิษฐานพระบรมอัฐิของพระมหากษัตริย์และพระมเหสีตั้งแต่พระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว เป็นต้นมา เป็นที่เสด็จฯออกให้คณะทูตานุทูต ข้าราชการชั้นสูงเข้าเฝ้า หรือรับรองแขกผู้มีเกียรติ ภายในพระที่นั่งเป็นที่ประดิษฐาน พระที่นั่งพุดตานถม ซึ่งเป็นพระราชอาสน์ราชบัลลังก์ประจำพระที่นั่งจักรีมหาปราสาท องค์พระที่นั่งทำด้วยไม้หุ้มเงินถมลงยาทาทองซึ่งเรียกว่า ถมตะทอง นับได้ว่าเป็นเครื่องถมทองชิ้นใหญ่ที่สุดในประเทศไทย

โคมไฟแชนเดอเลียร์ขนาดใหญ่ภายในพระที่นั่งนั้น ที่จริงแล้วมิใช่สั่งมาโดยตรง สมเด็จเจ้าพระยาบรมมหาศรีสุริยวงศ์ (ช่วง บุนนาค) ได้สั่งมาที่บ้านของตนเอง แต่ปรากฏว่าโคมนั้นมีขนาดใหญ่เกินไป ท่านจึงนำมาถวายแด่พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว

พระที่นั่งจักรีมหาปราสาทยังเป็นสถานที่แห่งแรกในประเทศไทยที่มีการใช้ไฟฟ้าเป็นครั้งแรกอีกด้วย ด้วยเหตุที่ว่ากรมพระยาเทวะวงศ์วโรปการ ได้ทอดพระเนตรเห็นแสงไฟฟ้านั้นที่ประเทศทางตะวันตก และมีพระราชประสงค์ที่จะมาใช้ในประเทศไทย