ภายในชั้นใต้ดินทั้ง ๒ ชั้นเป็นห้องควบคุมระบบต่าง ๆ อย่างทันสมัย เช่น ห้องเครื่องกำเนิดไฟฟ้า ห้องระบบไฟฟ้าและเครื่องปรับอากาศ ห้องเก็บและเตรียมอาหาร ตลอดจนห้องเก็บพัสดุต่าง ๆ ชั้นบนดินชั้นล่างเป็นโถงเทียบรถยนต์ บนยอดกรอบพระทวารเข้าสู่ภายในประดับอักษรพระปรมาภิไธย ภ.ป.ร.

ชั้นล่างมีโถงอัฒจันทร์ขึ้นสู่พระที่นั่งชั้น ๒ ทั้ง ๒ ฝั่ง ตามผนังมีตู้เครื่องลายครามประดับอยู่เป็นระยะ ทั้งยังมีส่วนเชื่อมสามารถเดินไปยังชั้นใต้ต่ำของพระที่นั่งจักรีมหาปราสาทองค์กลางได้ เมื่อขึ้นสู่พระที่นั่งชั้น ๒ จะพบกับโถงกลาง เป็นโถงอัฒจันทร์ใหญ่ เบื้องกลางเป็นที่ตั้งของงานประณีตศิลป์ชิ้นเอก คือบุษบกทองคำลงยาประกอบท้ายเกริน บนฐานไม้แกะสลักประดับปีกแมลงทับ พร้อมทั้งสัปคับทองคำ ๒ กูบ ฝีมือสมาชิกมูลนิธิส่งเสริมศิลปาชีพ ในสมเด็จพระนางเจ้าสิริกิติ์ พระบรมราชินีนาถ ด้านทิศเหนือมีช่องพระทวารรูปโค้ง ๓ ช่อง ไปสู่อัฒจันทร์จำนวน ๙ ขั้นอยู่เบื้องกลาง พร้อมบันไดเลื่อนขนาบสองข้าง ลงไปยังท้องพระโรงหลังพระที่นั่งจักรีมหาปราสาท

ในท้องพระโรงหลังนั้นผนังทาสีเขียวเข้ม ผนังด้านเหนือ มีพระทวารไปสู่ท้องพระโรงกลาง ตรงกลางผนังมีกระจกบานใหญ่อยู่ในกรอบประดับตราแผ่นดินในรัชกาลที่ ๕ พร้อมโคมไฟประดับขนาบสองข้าง ผนังด้านตะวันตกและตะวันออกเป็นพระบัญชรบานกระจกด้านบนประดับกระจกสี สุดผนังทั้ง ๒ ด้านมีพระทวารไปสู่พระที่นั่งมูลสถานบรมอาสน์ และสมมติเทวราชอุปบัติ บนเพดานทาสีครีม ชมพู ฟ้า และแดง ประดับปูนปั้นเป็นลายพรรณพฤกษาอย่างฝรั่ง พร้อมอักษรพระปรมาภิไธย ส.พ.ป.ม.จ. (สมเด็จพระปรมินทรมหาจุฬาลงกรณ์) ในรัชกาลที่ ๕ ตรงกึ่งกลางเพดานแขวนช่อไฟโคมระย้า

โถงอัฒจันทร์พระที่นั่งบรมราชสถิตยมโหฬารที่โถงอัฒจันทร์ขึ้นไปสู่ชั้น ๓ เป็นอัฒจันทร์ที่ทอดแนวแยกสองทางไปตามทางเหนือและใต้ บนผนังด้านตะวันตก ประดับบานประตูไม้แกะสลักขนาดใหญ่ฝีมือสมาชิกมูลนิธิส่งเสริมศิลปาชีพฯ เช่นกัน ในโถงนี้มีเสาหินอ่อนแกะสลักขนาดใหญ่อยู่หลายต้น

ทางด้านใต้ มีเฉลียงทางเดิน ตกแต่งด้วยตู้จัดเครื่องลายครามและเครื่องกระเบื้อง พร้อมทั้งสัปคับทำด้วยไม้แกะสลักฝีมือสมาชิกมูลนิธิส่งเสริมศิลปาชีพฯ ถัดเข้าไปเป็นห้องจัดงานพระราชทานเลี้ยง พระทวารเข้าสู่ห้องเสวยมี ๓ ช่อง ทำเป็นรูปโค้งห้อยม่านสองไขอย่างยุโรป ภายในห้องเป็นท้องพระโรงขนาดใหญ่ผนังทาสีขาวนวล เพดานโค้งบรรจบเข้าเป็นโดมรูปรี สูงกินพื้นที่ไปยังชั้นบนสุด ประดับลวดลายปูนปั้นปิดทองบ้าง ปูนปั้นทาสีบ้าง พร้อมทั้งเสาหินอ่อน และหินอ่อนสลักลายบ้าง

ครั้นมองขึ้นไปยังเฉลียงชั้นบนสุด ด้านตะวันตกและตะวันออก จะแลเห็นเหล็กดัดเป็นลวดลายอย่างฝรั่ง ผนึกหินอ่อนสีเหลืองอ่อน จารึกอักษรพระปรมาภิไธย ภ.ป.ร. ในวงจักรของพระบรมราชสัญลักษณ์จักรี ภายใต้พระมหาพิชัยมงกุฎ อีกฝั่งหนึ่งเป็นอักษรพระนามาภิไธยย่อ ส.ก. ในสมเด็จพระบรมราชินีนาถ บนเพดานของท้องพระโรงใหญ่ เบื้องกลางแขวนโคมระย้าแก้วขนาดมหึมาจำนวน ๑ โคม มีโคมระย้าแก้วขนาดใหญ่เป็นบริวารอีก ๔ โคม ส่วนที่เป็นโลหะขอบโคมฉลุอักษรพระปรมาภิไธย ภ.ป.ร. ส่วนพื้นที่ฝั่งตะวันตกและตะวันออกของท้องพระโรง มีเพดานต่ำ แขวนโคมระย้าแก้วขนาดย่อม

บนชั้น ๓ มีเฉลียงทางเดินโดยรอบ ทางด้านใต้มีมุขเด็จยื่นออกมาจากเฉลียงทางเดินเป็นส่วนสำหรับเสด็จออกมหาสมาคม ห้องต่างๆ บนชั้นนี้ก็มีหน้าที่ใช้สอยต่างๆ กันไป มีห้องทรงสำราญพระราชอิริยาบถ เป็นอาทิเครื่องตกแต่งพระที่นั่งองค์นี้ส่วนใหญ่เป็นงานประณีตศิลป์ชิ้นเอกของมูลนิธิส่งเสริมศิลปาชีพฯ นอกจากนั้นก็เป็นเครื่องลายครามและต้นไม้ในกระถางประดับอักษรพระปรมาภิไธย ภ.ป.ร. บ้าง พระบรมราชสัญลักษณ์จักรีบ้าง สลับกันไป