พระเจ้าบรมวงศ์เธอ กรมขุนกัลยาสุนทร ประสูติเมื่อพ.ศ. 2332[2] ทรงมีพระอนุชาและพระเชฐภคินีร่วมพระมารดาคือ พระเจ้าบรมวงศ์เธอ กรมหมื่นสุนทรธิบดี, พระเจ้าบรมวงศ์เธอ พระองค์เจ้าหรุ่น, พระเจ้าบรมวงศ์เธอ พระองค์เจ้าพลับ และพระเจ้าบรมวงศ์เธอ พระองค์เจ้าน้อย เมื่อทรงครบพระชนมายุที่จะต้องโสกันต์ ทรงได้โสกันต์ที่พระราชวังเดิม[3]

ในสมัยรัชกาลที่ 2 เมื่อครั้งพระบาทสมเด็จพระพุทธเลิศหล้านภาลัย โปรดเกล้าฯ ให้สร้างสวนขวา โดยมีพระเจ้าลูกยาเธอ กรมหมื่นเจษฎาบดินทร์ เป็นแม่กองจัดการสร้าง โปรดฯ ให้ขยายสระที่สร้างตั้งแต่สมัยรัชกาลที่ 1 ออกไป และโปรดให้สร้างเก๋งแพขึ้นในสระ พระราชทานให้เจ้านายฝ่ายในตกแต่งประกวดประขันกันถึง 27 หลัง ในครั้งนั้นพระองค์เจ้าใยทรงได้รับพระราชทานด้วย ปรากฏใน พระราชพงศาวดารกรุงรัตนโกสินทร์ รัชกาลที่ 2 เรื่องสร้างสวนขวา ว่า[1]

"...การสร้างสวนขวาครั้งนั้น สร้างพระมหามณเฑียรที่ประทับในสวน... แลให้ขุดสระใหญ่ในสวนนั้นยาว ๓ เส้น ๔ วา กว้าง ๒ เส้น ๘ วา... ทำเก๋งแลก่อภูเขาไว้ริมเกาะ ๆ ละ ๒ เก๋งบ้าง ๓ เก๋งบ้าง ขอบสระใหญ่นั้นให้ก่อภูเขาทำเก๋งลงที่ลาด ๆ ท่วงทีเหมือนอย่างแพจอดไว้รอบสระ เรียกว่าแพ หลังเก๋งแพให้ปลูกต้นไม้ใหญ่ ๆ มีผลต่าง ๆ... แล้วมอบให้พระราชวงษานุวงษ์ฝ่ายน่าฝ่ายใน แลท้าวนางผู้ใหญ่ในพระราชวังที่สมควรจะแต่งเก๋งแต่งแพได้ ให้เปนเจ้าของแต่งแพพระองค์ละแพ... พระเจ้าลูกเธอ พระองค์เจ้าลำภู ๑... รวมพระองค์เจ้ายี่สิบเจ็ดหลัง..."

ต่อมาในรัชกาลที่ 3 พระบาทสมเด็จพระนั่งเกล้าเจ้าอยู่หัว ทรงสถาปนาเป็น "พระเจ้าน้องนางเธอ กรมขุนกัลยาสุนทร" เมื่อวันที่ 13 พฤษภาคม พ.ศ. 2375 ทรงว่าราชการฝ่ายในหลายอย่าง และได้ทรงรักษากุญแจพระราชวังชั้นใน ทรงได้รับพระราชทานเงินอากรสมพัฒน์จากพระคลังมหาสมบัติจำนวน 5 ตำลึง 1 สลึง 488 เบี้ย[4]

พระเจ้าบรมวงศ์เธอ กรมขุนกัลยาสุนทร สิ้นพระชนม์ในรัชกาลที่ 3 เมื่อวันที่ 7 กรกฎาคม พ.ศ. 2389 พระชันษา 58 ปี พระราชทานเพลิงพระศพ ณ พระเมรุท้องสนามหลวง วันที่ 7 มีนาคม พ.ศ. 2389