พระองค์มีศรัทธาในบวรพุทธศาสนา ซึ่งสมเด็จพระมหาสมณเจ้า กรมพระยาวชิรญาณวโรรสทรงเขียนชมเชยพระองค์เจ้าภัทรายุวดีไว้ว่า "เปนผู้พอพระหฤทัยทรงสดับธรรมเทศนามาก ทรงแล้วจดบันทึกใจความแห่งพระธรรมเทศนานั้นไว้ เพื่อสู่ผู้อื่นอ่าน"[8] และปรากฏพระกรณียกิจเกี่ยวกับพระศาสนาในราชกิจจานุเบกษา ได้แก่ วันที่ 17 กรกฎาคม พ.ศ. 2447 พระเจ้าอัยยิกาเธอ กรมหลวงวรเสรฐสุดา พร้อมด้วยพระองค์เจ้าภัทรายุวดีและพระองค์เจ้าเจริญศรีชนมายุได้ประทานเงิน 240 บาทสำหรับการปฏิสังขรณ์วัดสุวรรณดารารามในมณฑลกรุงเก่า[9] ต่อมาช่วงต้นเดือนมิถุนายน พ.ศ. 2450 พระองค์ได้ประทานเงินจำนวน 2,136 บาทสำหรับปฏิสังขรณ์วัดสมุหประดิษฐ์ อำเภอสาวไห้ เมืองสระบุรี ซึ่งเป็นวัดที่เจ้าพระยานิกรบดินทร์ (โต) ปู่ของเจ้าจอมมารดาแสงเป็นผู้สร้าง[10] แต่ต่อมาพระองค์มีพระประสงค์จะจัดตั้งโรงเรียนไทยขึ้นในวัดดังกล่าว พระยาพิไชยรณรงค์สงคราม ผู้ว่าราชการเมืองสระบุรีจึงจัดศาลาโรงธรรมในวัดดังกล่าวขึ้นเป็นโรงเรียน พระองค์เจ้าภัทรายุวดีประทานนามโรงเรียนนี้ว่า "โรงเรียนประถมสมุหประดิษฐ์" เปิดสอนวันแรกเมื่อวันที่ 8 พฤษภาคมปีเดียวกัน โดยพระองค์เจ้าภัทรายุวดีจะประทานเงินอุดหนุนโรงเรียนไว้ทุกหกเดือน หกเดือนละ 20 บาท[11]

พระองค์ทรงพระนิพนธ์หนังสือธรรมะได้แก่ หนังสือพระนิพนธ์และธรรมเทศนา และหนังสือปรารภการฟังธรรม ซึ่งทรงนิพนธ์จากการสดับพระธรรมเทศนา โดยทรงบรรยายประโยชน์ของการฟังธรรมไว้ว่า "การฟังธรรมจะเกิดประโยชน์ได้ ก็จะต้องอาศัยความตรึกตรองพิจารณาในธรรมนั้น ๆ ให้เข้าใจ จนเกิดความเชื่อความจริงใจ ว่า พระธรรมวินัยนี้สามารถจะล่วงทุกข์ได้จริง จึงจะเปนเหตุให้กระตือรือร้นในการปฏิบัติตามธรรมที่ได้ฟังมาแล้วนั้น ๆ"[8] หนังสือธรรมะของพระองค์ถูกตีพิมพ์ในช่วงที่ยังทรงพระชนม์อย่างน้อยสองครั้งโดยไม่เปิดเผยพระนาม แต่หลังการสิ้นพระชนม์จึงมีการระบุพระนามของพระองค์เจ้าภัทรายุวดีในฐานะผู้แต่งในหนังสืออนุสรณ์งานพระศพของพระองค์เอง[8]

ด้านการแพทย์ วันที่ 11 ธันวาคม พ.ศ. 2452 พระองค์ได้ประทานเงินบำรุงโรงพยาบาลสามเสน 20 บาท[12] และอีกครั้งเมื่อวันที่ 29 ธันวาคมปีถัดมา เพราะบำเพ็ญกุศลเนื่องในวันประสูติ[13] วันที่ 29 มิถุนายน พ.ศ. 2454 พระองค์เจ้าภัทรายุวดีและพระองค์เจ้าเจริญศรีชนมายุประทานเงินแจกแก่คนไข้ในโรงพยาบาลคนเสียจริต 20.10 บาท และประทานเงินบำรุงโรงพยาบาลอีก 40 บาท[14]