พระองค์มีพระปรีชาสามารถทางพุทธศาสนาเป็นอย่างยิ่ง นับว่าเป็นปราชญ์ทางพระพุทธศาสนาที่สำคัญพระองค์หนึ่งของกรุงรัตนโกสินทร์ ทรงนิพนธ์ตำรา และหนังสือสำคัญทางพระพุทธศาสนาไว้มากมาย เช่น คัมภีร์อภิธานัปปทีปิกา หรือพจนานุกรมภาษาบาลีแปลเป็นไทย มหานิบาตชาดก นิทานต้นบัญญัติ สามเณรสิกขา เป็นต้น พระนิพนธ์เหล่านี้ ยังใช้เป็นคู่มือในการศึกษาภาษาบาลี และศึกษาพระพุทธศาสนาของภิกษุสามเณรมาจนถึงปัจจุบัน ทรงเป็นเจ้าคณะใหญ่คณะธรรมยุตสืบต่อจากสมเด็จพระสังฆราชพระองค์ก่อน และทรงเป็นกรรมการชุดแรกของมหามกุฏราชวิทยาลัย ซึ่งตั้งขึ้นเมื่อปี พ.ศ. 2436 สุดท้ายได้เป็นนายกกรรมการมหามกุฏราชวิทยาลัยตั้งแต่ปี พ.ศ. 2464 ตราบจนสิ้นพระชนม์

ทรงเป็นองค์อุปถัมภ์โรงเรียนวัดราชบพิธ พระองค์ที่ 2 ประทานคาถาภาษาบาลีเพื่อเป็นเครื่องเตือนใจบรรดาครูและนักเรียนว่า "วิริเยน ทุกขมจฺเจติ" แปลว่า "คนล่วงทุกข์เสียได้ด้วยความเพียร" และได้ประทานตรา "ชส" ซึ่งเป็นพระนามย่อของพระองค์ให้แก่โรงเรียน ซึ่งปัจจุบัน ได้เป็นสัญลักษณ์บนเข็ม ของนักเรียนชั้นมัธยมศึกษาตอนปลายของโรงเรียนแห่งนี้