ท่านผู้หญิงพูนทรัพย์ ได้สมรสกับศาสตราจารย์ หม่อมหลวงจิรายุ นพวงศ์ อดีตคณบดีคณะอักษรศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ซึ่งต่อมาได้พระมหากรุณาธิคุณโปรดเกล้าโปรดกระหม่อมให้เป็นดำรงตำแหน่งองคมนตรี ซึ่งแม้จะไม่มีบุตร-ธิดา แต่ท่านทั้งสองก็ครองชีวิตคู่ด้วยความสุขสมบูรณ์ เป็นตัวอย่างของคู่ชีวิตที่รักใคร่กลมเกลียวกันมายาวนานกว่า 50 ปี ทั้งยังช่วยเหลือ สนับสนุนซึ่งกันและกันในการบำเพ็ญประโยชน์ต่อประเทศชาติร่วมกันมาโดยตลอด