นอกเหนือจากงานราชการแล้ว ท่านผู้หญิงพูนทรัพย์ ยังปฏิบัติภารกิจในการช่วยเหลือสังคมอีกหลายด้าน อาทิ เป็นผู้ร่วมก่อตั้งและประธานกรรมการมูลนิธิกตเวทิน ในพระบรมราชูปถัมภ์ เป็นประธานคณะผู้ก่อตั้งสมาคมสตรีอุดมศึกษาแห่งประเทศไทย ในพระอุปถัมภ์สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอ เจ้าฟ้ากัลยาณิวัฒนา กรมหลวงนราธิวาสราชนครินทร์ และเป็นนายกสมาคมฯ คนแรก เป็นผู้ร่วมก่อตั้งและนายกสโมสรซอนต้า กรุงเทพฯ เป็นต้น ซึ่งได้ก่อให้เกิดประโยชน์แก่งวงวิชาการ การศึกษา การพัฒนาเยาวชน สตรี และผู้ด้อยโอกาสในสังคม ตลอดจนการยกสถานภาพสตรีไทยให้ทัดเทียมกับนานาชาติ

ศาสตราจารย์ ท่านผู้หญิงพูนทรัพย์ ถือเป็นอีกผู้หนึ่งที่มีความห่วงใยในการดำรงไว้ซึ่งเอกลักษณ์ของชาติ โดยเฉพาะอย่างยิ่งการใช้ภาษาไทยที่ถูกต้อง ท่านได้เป็นประธานกรรมการรณรงค์เพื่อภาษาไทยของจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย และเสนอให้รัฐบาลจัดตั้งวันภาษาไทยแห่งชาติ และเสนอให้รัฐบาลจัดตั้งวันภาษาไทยแห่งชาติ ซึ่งในที่สุดรัฐบาลก็ได้มีมติประกาศให้วันที่ 29 กรกฎาคม ของทุกปีเป็นวันภาษาไทยแห่งชาติ โดยถือเอาวันที่พระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตรเสด็จพระราชดำเนินไปทรงร่วมการประชุมวิชาการเรื่อง การใช้ภาษาไทย ที่ คณะอักษรศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย เมื่อปี พ.ศ. 2505

และด้วยจิตใจที่มีแต่ให้และระลึกถึงสังคมส่วนรวมตลอดเวลา ท่านผู้หญิงพูนทรัพย์ ได้มอบที่ดินชายทะเลหาดแสงจันทร์ อ.เมือง จ.ระยอง จำนวน 2 ไร่ 54.3 ตารางวา ให้จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย เพื่อใช้ในกิจการของคณะครุศาสตร์ ตั้งแต่ พ.ศ. 2521 ปัจจุบัน ซึ่งเป็นที่ตั้งของ “ศูนย์บริการวิชาการ จิรายุ-พูนทรัพย์” ภายใต้การดูแลของคณะครุศาสตร์ และในปี พ.ศ. 2549 ได้ถวายที่ดินและบ้านที่ตนพำนักแก่สมเด็จพระกนิษฐาธิราชเจ้า กรมสมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี ซึ่งทรงพระราชทานพระราชานุญาตให้คณะครุศาสตร์และกรุงเทพมหานคร จัดทำเป็นพิพิธภัณฑ์และห้องสมุดเพื่อการเรียนรู้ให้เยาวชนและผู้สนใจทั่วไปได้ใช้เป็นแหล่งค้นคว้าหาความรู้

หลังจากเกษียณอายุราชการ ศาสตราจารย์ ท่านผู้หญิงพูนทรัพย์ นพวงศ์ ณ อยุธยา ยังมีกุศลจิต ช่วยเหลือสังคมโดยเป็นนายกสโมสร ประธานมูลนิธิ และผู้ก่อตั้งที่สำคัญหลายแห่ง อาทิ สภาการศึกษาแห่งชาติ สภาวิจัยแห่งชาติ สภาวัฒนธรรมแห่งชาติ ทุนธนชาติ ธนาคารนครหลวงไทย ฯลฯ ด้วยจิตใจที่เปี่ยมด้วยความเสียสละโดยมุ่งประโยชน์ส่วนรวมเป็นที่ตั้ง ทำให้ผลงานแห่งชีวิตที่ผ่านมาของท่านผู้หญิงเป็นที่ปรากฏชัดในระดับชาติและนานาชาติมาต่อเนื่องยาวนาน จนได้รับการเชิดชูเกียรติให้เป็นปูชนียาจารย์คนแรกของจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย และเป็นผู้ได้รับการประกาศเกียรติคุณในฐานะบุคคลที่ทำประโยชน์แก่การศึกษาของชาติอย่างสูงยิ่งในการตัดงาน ครอบรอบ 100 ปี กระทรวงศึกษาธิการ นอกจากนี้ท่านผู้หญิงพูนทรัพย์เป็นผู้ที่ทำคุณประโยชน์คุโณปการต่อชาติอย่างมากมาย รัฐบาลจึงได้มีมติยกย่องท่านให้เป็นผู้สูงอายุแห่งชาติ ประจำปี พ.ศ. 2552 อีกด้วย