ดร.วิบูลย์ แช่มชื่น ได้รับเลือกตั้งเป็นสมาชิกวุฒิสภา จังหวัดกาฬสินธุ์ (2543-2549) ในการเลือกตั้งสมาชิกวุฒิสภาไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2543 ซึ่งเป็นการเลือกตั้ง ส.ว. ครั้งแรกในประเทศไทย เคยทำหน้าทีเป็นรองประธานคณะกรรมาธิการการต่างประเทศ เป็นประธานคณะกรรมาธิการการศึกษา วุฒิสภา เป็นผู้ริเริ่มและร่วมก่อตั้งสมาคมสมาชิกรัฐสภาระหว่างประเทศด้านสารสนเทศ (Inter-Parliamentary Association for Information Technology - IPAIT) เป็นผู้แทนรัฐสภาไทยในองค์การรัฐสภาระหว่างประเทศ (AIPO และ IPU) ในปี 2552 ได้เป็นต้นเรื่องร้องเรียนต่อสหภาพรัฐสภาที่กรุงเจนีวา (IPU) เกี่ยวกับการละเมิดสิทธินักการเมืองของไทย โดยมิชอบ กรณีรัฐไทยใช้กฎ คปค.ตัดสิทธิทางการเมือง ๕ ปี กรรมการบริหารพรรคไทยรักไทย 111 คน โดยมิชอบเมื่อปี 2550 และ ตัดสิทธิกรรมการบริหาร 3 พรรคการเมืองอีก 109 คน เมื่อปี 2551 สุดท้าย IPU ได้ลงมติประณามประเทศไทย เมื่อ 19 ตุลาคม 2554 แต่รัฐไทยยังไม่มีการเยียวยาผู้เสียหายจนปัจจุบัน

เมื่อหมดวาระหน้าที่สมาชิกวุฒิสภา (รธน.ห้ามสมัครสมัยที่2) ได้ทำงานด้านสื่อมวลชนทางโทรทัศน์ และเป็นผู้อำนวยการ และผู้เขียนบทบรรณาธิการ นสพ.ไทยเรดนิวส์ รายสัปดาห์ ทำงานสื่อหนังสือพิมพ์ระหว่าง การชุมนุมทางการเมือง ของกลุ่ม นปช. และสือทีวีทาง MV iNews (รายการ Thai Today, www.youtube.com/thaitodaytv) และ MV-Stars-Bangkok ทุกวันเสาร์ขอาทิตย์ 22.30-23.30 (รายการ มองไทยมองเทศ www.mongthaimongthet.com; www.youtube.com/mongthaimongthet) จนปัจจุบัน ดร.วิบูลย์เขียนหนังสือทางการเมืองเพื่อให้ความรู้ประชาธิปไตยชื่อ "ทางออกประเทศไทยต้องปฏิวัติประชาธิปไตย" พิมพ์โดยสำนักพิมพ์ปัญญาชน (336 หน้า) วางจำหน่ายทั่วไป

หลังจากรัฐบาลอภิสิทธิยุบสภา มีการเลือกตั้งทั่วไปเมื่อ 3 กรกฎาคม 2554 ได้ลงสมัครรับเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎร พ.ศ. 2554 ใน ระบบบัญชีรายชื่อ (เขตประเทศ-ออกปราศรัยในทุกภูมิภาค หลายจังหวัด) เป็นบัญชีรายชื่อลำดับที่ 99[1] สังกัดพรรคเพื่อไทย แต่เป็นลำดับที่ยังไม่ได้รับเลือกตั้ง เมือพรรคเพื่อไทยได้จัดตั้งรัฐบาล ดร.วิบูลย์ แช่มชื่น ได้รับแต่งตั้งเป็น ผู้ช่วยรัฐมนตรีว่าการกระทรวงศึกษาธิกา ระหว่าง 8 กันยายน 2554 ถึง 15 มีนาคม 2555 ทำหน้าที่เน้นการเตรียมสังคมการศึกษาไทยสู่ประชาคมอาเซียนในปี 2558 และได้รับแต่งตั้งเป็นผู้ช่วยรัฐมนตรีว่าการกระทรวงวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยี หลังจากวันที่ 15 มีนาคม 2555 จนถึงปัจจุบัน (กันยายน 2555) เป็นผู้นำเสนอทิศทางการร่วมมือด้านวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีของภูมิภาคเอเชียและ ASEAN ในการประชุม World Knowledge Forum 2012 ที่ โซล ประเทศเกาหลี ระหว่าง 8-11 ตุลาคม 2555 (อ่านใน www.facebook.com/drwiboon และ www.mongthaimongthet.com)

ระหว่างเป็นสมาชิกวุฒิสภา และระหว่างการทำงานเพื่อประโยชน์สาธารณะ ในช่วงเวลาที่ผ่านมา ดร.วิบูลย์ แช่มชื่น ได้รับเชิญให้บรรยายในหัวข้อเรื่องต่างๆ ทั้งในด้านการเมือง การศึกษา วิทยาศาสตร์และสังคมทั่วไป ทั้งในและต่างประเทศ ทั้งโดยตรงและผ่านสื่อโทรทัศน์และสื่ออื่นๆ เมื่อเดือน กุมภาพันธ์ 2556 สภามหาวิทยาลัย UIDS (University of Inter-Disciplinary Studies) แห่งเมือง Dallas มลรัฐ Texas สหรัฐอเมริกา ได้นำประวัติและผลงานด้านวิชาการ ผลงานการเขียนเพื่อสาธารณะ หนังสือด้านวิชาการ และบทความข้อเขียนทางวิชาการหลายเรื่อง ที่ ดร.วิบูลย์ แช่มชื่น ได้นำเสนอต่อสาธารณะ เข้าสู่การพิจารณาของสภามหาวิทยาลัยเพื่อให้ได้รับตำแหน่งทางวิชาการที่เหมาะสม และในการประชุมเดือน พฤษภาคม 2556 สภามหาวิทยาลัย UIDS ได้อนุมัติตำแหน่ง Professor/ศาสตราจารย์ ให้กับ ดร.วิบูลย์ แช่มชื่น/ ให้เป็น Professor Dr.Wiboon Shamsheun, Professor of Interdisciplinary Studies in Public Policy, Government and Educational Administration โดยให้มีผลตั้งแต่วันที่ 1 พฤษภาคม 2556 เป็นต้นไป

ในการเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2557 เขาได้สมัครรับเลือกตั้งในระบบบัญชีรายชื่อ สังกัดพรรคเพื่อไทย[2]

ต่อมาในการเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2562 เขาได้สมัครรับเลือกตั้งในระบบบัญชีรายชื่อ สังกัดพรรคเพื่อไทย ลำดับที่ 71[3] แต่ไม่ได้รับเลือกตั้ง เนื่องจากพรรคเพื่อไทยมีจำนวนสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรมากกว่าจำนวนสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรพึงมีตามที่กำหนดไว้ในรัฐธรรมนูญ