ในปี พ.ศ. 2443 พระองค์ทรงบริจาคทรัพย์ส่วนพระองค์ในการบำเพ็ญพระกุศลสร้างสะพานข้ามคลองเปรมประชากรเพื่อให้เป็นสาธารณประโยชน์ เนื่องในโอกาสเจริญพระชนมพรรษา 15 ปี และจะก้าวเข้าสู่พระชนมายุ 17 ปี เสมอพระเชษฐภาดาสองพระองค์ ได้แก่ สมเด็จพระบรมโอรสาธิราช เจ้าฟ้ามหาวชิรุณหิศ สยามมกุฎราชกุมาร และสมเด็จพระเจ้าลูกยาเธอ เจ้าฟ้าสมมติวงศ์วโรทัย กรมขุนศรีธรรมราชธำรงฤทธิ์ โดยชื่อของสะพานได้รับพระราชทานนามจากพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวว่า "สะพานชมัยมรุเชฐ" (ในราชกิจจานุเบกษาสะกดว่า "ชมัยมรุเชษฐ") ซึ่งหมายถึง พี่ชายผู้เป็นเทพ 2 พระองค์[29]

นอกจากนี้พระองค์ทรงให้ความสำคัญกับการศึกษาของกุลสตรีไทยและทรงทำนุบำรุงการศึกษาของสตรีจำนวนมาก เช่น ทรงรับเป็นองค์อุปถัมภ์ให้แก่โรงเรียนราชินี, สร้างโรงเรียนสตรีขึ้นอีกแห่งพร้อมทั้งประทานที่ดินและสละราชทรัพย์ส่วนพระองค์เพื่อถวายเป็นพระกุศลแด่สมเด็จพระศรีพัชรินทราบรมราชินีนาถ พระบรมราชชนนีพันปีหลวง ประทานนามว่า โรงเรียนราชินีบน ในปี พ.ศ. 2472[22][30] ต่อมาในปี พ.ศ. 2473 พระองค์ได้ประทานเงิน 6,000 บาท แก่โรงเรียนเบญจมเทพอุทิศ จังหวัดเพชรบุรี เพื่อให้รื้อถอนอาคารเดิมเพื่อสร้างอาคารเรียนขึ้นใหม่ ทั้งยังประทานเงินอีกจำนวน 2,000 บาท เพื่อจัดซื้ออุปกรณ์การเรียน[31] วันที่ 25 มีนาคม พ.ศ. 2475 ได้ประทานเงินบำรุงโรงเรียนยุพราชวิทยาลัย และโรงเรียนวัฒโนทัยพายัพ แห่งละ 100 บาท[32] และทรงจัดตั้งโรงเรียนฝึกหัดครูเพชรบุรีวิทยาลงกรณ์ขึ้น เมื่อวันที่ 4 มิถุนายน พ.ศ. 2475 โดยประทานอาคารพร้อมที่ดินประมาณ 4 ไร่ให้กระทรวงศึกษาธิการ (ซึ่งต่อมาคือ มหาวิทยาลัยราชภัฏวไลยอลงกรณ์ ในพระบรมราชูปถัมภ์)[33][34]

ด้านการแพทย์ ในปี พ.ศ. 2454 พระองค์ได้ประทานทรัพย์ส่วนพระองค์บำรุงโรงพยาบาลสามเสน (ปัจจุบันคือวชิรพยาบาล), โรงพยาบาลสำหรับรักษาโรคติดต่อกัน (ปัจจุบันถูกยุบแล้วเปลี่ยนเป็นสถาบันบำราศนราดูร), โรงพยาบาลคนเสียจริต (ปัจจุบันคือสถาบันจิตเวชศาสตร์สมเด็จเจ้าพระยา) และโรงพยาบาลบางรัก (ปัจจุบันคือโรงพยาบาลเลิดสิน) แห่งละ 28 บาท รวมเป็นเงิน 112 บาท เนื่องในโอกาสเจริญพระชนมายุเสมอสมเด็จพระเทพศิรินทราบรมราชินี[35] และทรงประทานที่ดินสร้างหอพักนักศึกษาแพทย์ (หอชาย 1) ของโรงพยาบาลศิริราช ตามคำกราบทูลของสมเด็จพระมหิตลาธิเบศร อดุลยเดชวิกรม พระบรมราชชนก[36] เป็นตึกสามชั้น มีมุขสามมุขทั้งทิศเหนือและใต้ จำนวนห้องพัก 100 ห้อง[37] ต่อมาในปี พ.ศ. 2531 คณะแพทยศาสตร์ศิริราชพยาบาลได้ก่อสร้างหอพักชายขึ้นใหม่ทดแทนหอเดิมที่เคยประทานที่ดินไว้ โดยสร้างเป็นตึกสิบสองชั้น ห้องพัก 160 ห้อง คงเหลือสิ่งก่อสร้างเดิมคือรั้วสามด้านและหอพระ[37] การนี้พระบาทสมเด็จพระปรมินทรมหาภูมิพลอดุลยเดชได้พระราชทานนามหอพักใหม่นี้ว่า "มหิตลาคาร สมเด็จพระราชปิตุจฉา" เพื่อเป็นเกียรติแก่ทั้งสองพระองค์ โดยมีสมเด็จพระบรมโอรสาธิราช เจ้าฟ้ามหาวชิราลงกรณ สยามมกุฎราชกุมาร ไปทรงเปิดมหิตลาคาร สมเด็จพระราชปิตุจฉา เมื่อวันที่ 26 เมษายน พ.ศ. 2538[38]

ด้านพระศาสนา พระองค์มีศรัทธาในบวรพุทธศาสนา โดยจะทรงบำเพ็ญพระราชกุศลในวาระสำคัญ เช่น เมื่อครั้งมีพระชนมพรรษา 25 ปี ได้ทรงบริจาคทรัพย์ส่วนพระองค์เท่ากับพระชนมพรรษาคือ 25 ชั่ง ถวายแก่พระอารามที่บูรพมหากษัตริย์ทรงสถาปนาไว้ คือ วัดพระเชตุพนวิมลมังคลาราม, วัดอรุณราชวราราม, วัดราชโอรส, วัดเสนาศน์ และวัดนิเวศธรรมประวัติ พระอารามละ 5 ชั่ง[39]

• มหาวิทยาลัยราชภัฏวไลยอลงกรณ์ ในพระบรมราชูปถัมภ์
• สะพานชมัยมรุเชฐ