นางสาวนาตาลี ได้พบกับ พระเจ้ามิลานที่ 1 แห่งเซอร์เบีย พระราชสวามีในอนาคต ซึ่งขณะนั้นดำรงพระอิสริยยศเป็นมกุฎราชกุมารแห่งเซอร์เบีย ขณะมีอายุ 16 ปี ซึ่งพบกันที่การประชุมใหญ่แห่งราชวงศ์และเหล่าขุนนาง ทหารแห่งเซอร์เบีย ต่อมาเจ้าชายมิลาน มกุฎราชกุมารแห่งเซอร์เบียได้ทรงขอเธอแต่งงาน ได้รับพระราชทานพระอิสริยยศเป็น เจ้าหญิงนาลาลี มกุฎราชกุมารีแห่งเซอร์เบีย พระวรชายา โดยทรงให้กำเนิดพระราชโอรส 2 พระองค์ดังนี้

1. เจ้าชายอเล็กซานเดอร์ (ต่อมาเสด็จขึ้นครองราชย์ทรงพระปรมาภิไธย พระเจ้าอเล็กซานเดอร์ที่ 1 แห่งเซอร์เบีย)
2. เจ้าชายเซอร์เกีย