สมเด็จพระวันรัต (จ่าย ปุณฺณทตฺโต) เริ่มอาพาธด้วยโรคชรามาตั้งแต่ต้นปี พ.ศ. 2470 อาการทรงกับทรุดเรื่อยมา จนกระทั่งถึงแก่มรณภาพในวันที่ 11 ตุลาคม พ.ศ. 2471 เวลา 07:55 น. สิริอายุได้ 71 ปี 52 วัน พรรษา 51 พระบาทสมเด็จพระปกเกล้าเจ้าอยู่หัวพระราชทานน้ำหลวงอาบศพ โกศไม้สิบสองบรรจุศพ ตั้งบำเพ็ญกุศลศพที่ศาลาบัณณรศภาค ภายในวัดเบญจมบพิตร และโปรดให้พระสวดอภิธรรม 15 วัน[16]

วันที่ 15 พฤษภาคม พ.ศ. 2473 เจ้าพนักงานจัดเตรียมสถานที่ วันต่อมา เวลา 16.00 น. เปลื้องโกศ เชิญลองในออกจากศาลา ขึ้นเสลี่ยง เวียนรอบเมรุแล้วยกขึ้นตั้งเหนือจิตกาธาน ถึงเวลา 17.30 น. พระบาทสมเด็จพระปกเกล้าเจ้าอยู่หัวทรงทอดผ้าบังสุกุลและพระราชทานเพลิงศพแล้วเสด็จกลับ วันรุ่งขึ้นเจ้าภาพเก็บอัฐิตามประเพณี[17]