ความสำเร็จที่มีชื่อเสียงมากที่สุดของจันทรเศขร คือ ขีดจำกัดจันทรเศขร (Chandrasekhar limit) หรือ มวลจันทรเศขร (Chandrashekhar mass) โดยค่าดังกล่าว คือมวลที่มากที่สุดของดาวแคระขาว คือประมาณ 1.44 เท่าของมวลดวงอาทิตย์ หรือเทียบเท่า, และมวลที่น้อยที่สุด สูงกว่าที่ดาวฤกษ์จะกลายเป็นดาวนิวตรอน หรือหลุมดำ ในที่สุด (หลังจากเกิดซูเปอร์โนวา) จันทรเศขรคำนวณค่าดังกล่าวเป็นครั้งแรก เมื่อ ค.ศ. 1930 ในช่วงที่เขาเดินทางครั้งแรกไปเคมบริดจ์เพื่อศึกษาต่อ

ในครั้งแรกที่จันทราเสนอเรื่องนี้ในช่วงที่อยู่ในทรีนิตีคอลเลจ ช่วงทศวรรษ 1930 เขาถูกคัดค้านอย่างรุนแรงจากอาร์เธอร์ เอดดิงตัน ซึ่งทำให้จันทราท้อแท้อย่างมาก เนื่องจากไม่มีนักฟิสิกส์ที่น่าเชื่อถือคนใดในยุโรปมาช่วยแก้ต่างให้เขา กรณีดังกล่าวสร้างความขมขื่นแก่จันทราเป็นอย่างยิ่ง และไม่ยอมรับรองรายงานดังกล่าวของจันทราเพื่อให้ราชสมาคมได้ตีพิมพ์ เขาจึงส่งไปตีพิมพ์ใน Astrophysical Journal ในอเมริกา และตีพิมพ์เมื่อเดือนมีนาคม 1931 และไม่นานต่อมา ขีดจำกัดจันทรเศขร ก็เป็นที่ยอมรับในแวดวงฟิสิกส์ดาราศาสตร์

จันทราเป็นนักวิทยาศาสตร์ที่ขยันและมุ่งมั่น เมื่อสิ้นสุดการศึกษาแต่ละช่วง ก็ได้รวบรวมแนวคิดและทฤษฎีมาตีพิมพ์เป็นเล่ม เพื่อให้อนุชนรุ่นหลังได้ศึกษา จันทรานั้นแต่งตำราเอาไว้ไม่มากนัก แต่ก็มียอดขายสูงนับแสนเล่ม โดยหนังสือแต่ละเล่มมีความหนาไม่น้อยเลย สำหรับเล่มสุดท้าย (ตีพิมพ์ก่อนถึงแก่กรรมเพียง 2 เดือน) มีความหนาถึง 600 กว่าหน้า