ในปีพ.ศ. 2454 ในวันพระราชสมภพของเจ้าหญิงเอลิซาเบธ พระองค์ทรงได้พบปะกับเจ้าชายจอร์จแห่งกรีซ พระโอรสองค์โตในสมเด็จพระราชาธิบดีคอนสแตนตินที่ 1 แห่งกรีซ ราชวงศ์กรีซตอบรับคำเชิญของพระเจ้าเฟอร์ดินานด์ให้เสด็จเยือนโรมาเนียที่กรุงบูคาเรสต์ การพบปะกับเจ้าชายชาวกรีซครั้งแรก เจ้าหญิงทรงปฏิเสธข้อเสนอในการสมรส ซึ่งทำให้ทุกพระราชวงศ์ต่างประหลาดใจ เพราะเจ้าหญิงยังทรงศึกษาอยู่ ก่อนปีพ.ศ. 2457 เจ้าชายจอร์จทรงขอเจ้าหญิงเอลิซาเบธสมรสอีกครั้ง แต่ก็ได้รับการตอบปฏิเสธจากพระองค์เช่นเดิม ซึ่งตอนนั้นพระองค์มีพระชนมายุ 20 พรรษา ทรงปฏิเสธจากคำแนะนำของพระอัยยิกา พระนางคาร์เมน ซิลเวีย(อดีตพระราชินีเอลิซาเบธ) ที่ไม่ประสงค์ให้เจ้าหญิงอภิเษกสมรสกับเจ้าชายจอร์จแห่งกรีซ เนื่องจากทรงเชื่อว่า เจ้าหญิงเอลิซาเบธจะสามารถพบพระสวามีที่ดีสำหรับเธอได้ด้วยพระองค์เอง[6]

สงครามโลกครั้งที่ 1 ประทุขึ้นในเดือนสิงหาคม พ.ศ. 2457 ทำให้การอภิเษกสมรสในกาลข้างหน้าของเจ้าหญิงยุ่งยากขึ้น จุดจบของการนองเลือดในวันที่ 1 ธันวาคม พ.ศ. 2461 พระราชวงศ์ได้เสด็จกลับบูคาเรสต์ซึ่งสงบจากสงครามแล้ว พระราชินีมารีทรงตระเตรียมในการหาพระสวามีให้เจ้าหญิงเอลิซาเบธและพระชายาให้เจ้าชายคาโรล ในปีพ.ศ. 2463 พระราชินีมารีและพระธิดาได้เสด็จไปพักผ่อนที่ลูกาโน เพื่อไปเสด็จเยี่ยมพระมารดาและพระขนิษฐา

พระราชินีมารีออกเดินทางไปพร้อมกับเจ้าหญิงเอลิซาเบธ ทรงวางแผนที่จะให้เจ้าหญิงอภิเษกสมรสกับเจ้าชายอิตาลี[7] ผู้ซึ่งทางพระราชวงศ์ได้ตระเตรียมการสมรสแล้ว แต่การพบปะก็ล้มเหลว เจ้าหญิงเสด็จกลับไปที่สวิตเซอร์แลนด์ ในตอนนั้นเจ้าชายจอร์จแห่งกรีซตกอยู่ในภาวะลำบาก เนื่องจากพระราชวงศ์ถูกเนรเทศจากกรีซในช่วงสงครามโลกครั้งที่ 1 และพระราชวงศ์อยู่ระหว่างการลี้ภัย เพราะหลังจากสงครามมีหลายประเทศที่ประกาศล้มล้างระบอบกษัตริย์ พวกต่อต้านราชวงศ์มีกำลังกล้าแข็งขึ้น ดังนั้นการสมรสของพระธิดากับพระราชวงศ์ที่ยังเหลืออยู่ในยุโรปเป็นที่ยากยิ่งสำหรับพระราชินีมารีแห่งโรมาเนีย เจ้าหญิงเอลิซาเบธตอบตกลงในการอภิเษกสมรสกับเจ้าชายจอร์จแห่งกรีซในขณะที่มีการจัดเตรียมพระราชพิธีอภิเษกสมรสระหว่างเจ้าหญิงเฮเลนแห่งกรีซและเดนมาร์กกับเจ้าชายคาโรลพระเชษฐา ในการตอบตกลงครั้งนี้เจ้าหญิงเอลิซาเบธยังทรงลังเลพระทัย เจ้าหญิงทรงเขียนบัทึกลับว่า "ตอนนี้ฉันอายุ 26 ปีและฉันรู้สึกหนักใจ เบื่อในความหวังและความคิดที่ผิดที่ยังคงมาไม่ถึง!" ด้วยแรงกดดันจากพระราชวงศ์เจ้าหญิงเอลิซาเบธต้องอภิเษกสมรสกับเจ้าชายจอร์จแห่งกรีซ ในวันที่ 13 ตุลาคม พ.ศ. 2463 สมเด็จพระราชินีมารีทรงบันทึกไว้ว่า "วันนี้ช่างเป็นวันที่เสียอารมณ์จริงๆ กว่าเอลิซาเบธจะยอมรับการหมั้นอย่างเป็นทางการ... เธอมีความคิดแปลกคือไม่ได้ประทับใจในเจ้าชายจอร์จ เธอไม่ได้มีความรู้สึกที่ดีต่อเจ้าชายจอร์จและเธอคิดว่าการแต่งงานนี้จะทำให้ไม่มีความสุข แต่เธอบอกว่าไม่มีวันที่จะยกเลิกงานหมั้น เนื่องจากเธอมีมุมมองที่ต่างจากนั้นและเธอรู้ว่าอายุเท่านี้เธอควรจะแต่งงานได้แล้ว หลังอาหารกลางวันเธอรู้สึกเศร้ามากทั้งๆที่วันนั้นเป็นวันดี แต่แหมฉันจะได้เห็นการเรียนรู้ต่อไปในชีวิตเธอด้วยเธอเอง!"[8]

ในวันที่ 27 กุมภาพันธ์ พ.ศ. 2464 ที่โบสถ์เมโทรโปลิแทน บนยอดเขาในบูคาเรสต์ ได้มีพิธีอภิเษกสมรสระหว่างเจ้าชายจอร์จแห่งกรีซและเจ้าหญิงเอลิซาเบธ ใช้เวลา 2 วันร่วมกันที่สครอวิสเทีย และในวันที่ 7 มีนาคม ได้เสด็จออกจากประเทศโรมาเนียไปยังกรีซ ในวันที่ 10 มีนาคม พ.ศ. 2464 มีการจัดพิธีอภิเษกสมรสระหว่างเจ้าชายคาโรลกับเจ้าหญิงเฮเลนที่เอเธนส์